The multi-component strategy of high-turnover thin-film catalysts

本研究では２成分系以上の金属元素を複合した未踏の物質探査空間を対象とし、高ターンオーバー頻度(TOF)の触媒反応を可能にする多元素薄膜触媒の開発および電子構造との相関の解明に取り組んでいる。初年度の実績を以下に記す。１）多元素薄膜触媒の調製とキャラクタリゼーション2成分系以上の金属元素を複合した薄膜をパルスアークプラズマ(AP)法で調製した。得られた複合膜の結晶構造、微細構造、電子構造および吸着特性をＸ線回折、電子顕微鏡、光電子分光法などで解析した。耐熱性金属箔（Fe-Cr-Al系合金、厚さ数10μm）の表面に2元AP銃を用いて複合金属薄膜を製膜した。金属種のプラズマは約0.2 msのパルス状に発生するため、複数のAP銃の放電を正確に同期することによって、PdPtをはじめとする均一組成の合金薄膜を調製した。さらに複合金属ターゲットを組み合わせて用いることでPtFeNiなどの多元素薄膜を得た。Rh薄膜の表面にCeを修飾した積層型薄膜も調製した。得られた薄膜の組成、構造、配向性、電子状態を評価した。２）高TOF反応の探索と解析触媒反応試験の自動化およびハイスループット化により、大量の活性データを収集し、薄膜触媒の最適組成を突き止めるとともに、粉体触媒に比べて桁違いに高いTOFを発現する薄膜触媒・反応系を絞り込んだ。金属箔触媒を3 mm×30 mmの短冊状に切断した試料について、一酸化炭素酸化、窒素酸化物還元、アンモニア酸化、亜酸化窒素分解などのモデル反応に対する活性評価を行った。反応探索の結果、薄膜触媒特有の高活性が認められる系として、NH3-O2、CO-NO、C3H6-O2反応を見出した。速度解析を行ってTOF、反応速度定数、活性化エネルギー、反応次数などのデータを得た。

本研究では２成分系以上の金属元素を複合した未踏の物質探査空間を対象とし、高ターンオーバー頻度(TOF)の触媒反応を可能にする多元素薄膜触媒の開発および電子構造との相関の解明に取り組んでいる。初年度の実績を以下に記す。１）多元素薄膜触媒の調製とキャラクタリゼーション2成分系以上の金属元素を複合した薄膜をパルスアークプラズマ(AP)法で調製した。得られた複合膜の結晶構造、微細構造、電子構造および吸着特性をＸ線回折、電子顕微鏡、光電子分光法などで解析した。耐熱性金属箔（Fe-Cr-Al系合金、厚さ数10μm）の表面に2元AP銃を用いて複合金属薄膜を製膜した。金属種のプラズマは約0.2 msのパルス状に発生するため、複数のAP銃の放電を正確に同期することによって、PdPtをはじめとする均一組成の合金薄膜を調製した。さらに複合金属ターゲットを組み合わせて用いることでPtFeNiなどの多元素薄膜を得た。Rh薄膜の表面にCeを修飾した積層型薄膜も調製した。得られた薄膜の組成、構造、配向性、電子状態を評価した。２）高TOF反応の探索と解析触媒反応試験の自動化およびハイスループット化により、大量の活性データを収集し、薄膜触媒の最適組成を突き止めるとともに、粉体触媒に比べて桁違いに高いTOFを発現する薄膜触媒・反応系を絞り込んだ。金属箔触媒を3 mm×30 mmの短冊状に切断した試料について、一酸化炭素酸化、窒素酸化物還元、アンモニア酸化、亜酸化窒素分解などのモデル反応に対する活性評価を行った。反応探索の結果、薄膜触媒特有の高活性が認められる系として、NH3-O2、CO-NO、C3H6-O2反応を見出した。速度解析を行ってTOF、反応速度定数、活性化エネルギー、反応次数などのデータを得た。