The multi-component strategy of high-turnover thin-film catalysts

高周转薄膜催化剂的多组分策略

• 批准号: 22H00277
• 负责人: 町田 正人
• 金额: $ 26.71万
• 依托单位: Kumamoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2027-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H00277/
• 关键词: 薄膜; 触媒; 多元素化; ターンオーバー

本研究では２成分系以上の金属元素を複合した未踏の物質探査空間を対象とし、高ターンオーバー頻度(TOF)の触媒反応を可能にする多元素薄膜触媒の開発および電子構造との相関の解明に取り組んでいる。初年度の実績を以下に記す。１）多元素薄膜触媒の調製とキャラクタリゼーション2成分系以上の金属元素を複合した薄膜をパルスアークプラズマ(AP)法で調製した。得られた複合膜の結晶構造、微細構造、電子構造および吸着特性をＸ線回折、電子顕微鏡、光電子分光法などで解析した。耐熱性金属箔（Fe-Cr-Al系合金、厚さ数10μm）の表面に2元AP銃を用いて複合金属薄膜を製膜した。金属種のプラズマは約0.2 msのパルス状に発生するため、複数のAP銃の放電を正確に同期することによって、PdPtをはじめとする均一組成の合金薄膜を調製した。さらに複合金属ターゲットを組み合わせて用いることでPtFeNiなどの多元素薄膜を得た。Rh薄膜の表面にCeを修飾した積層型薄膜も調製した。得られた薄膜の組成、構造、配向性、電子状態を評価した。２）高TOF反応の探索と解析触媒反応試験の自動化およびハイスループット化により、大量の活性データを収集し、薄膜触媒の最適組成を突き止めるとともに、粉体触媒に比べて桁違いに高いTOFを発現する薄膜触媒・反応系を絞り込んだ。金属箔触媒を3 mm×30 mmの短冊状に切断した試料について、一酸化炭素酸化、窒素酸化物還元、アンモニア酸化、亜酸化窒素分解などのモデル反応に対する活性評価を行った。反応探索の結果、薄膜触媒特有の高活性が認められる系として、NH3-O2、CO-NO、C3H6-O2反応を見出した。速度解析を行ってTOF、反応速度定数、活性化エネルギー、反応次数などのデータを得た。

这项研究的重点是未开发的材料探索空间，其中两个或多个金属元件组合在一起，并正在努力开发多元素薄膜催化剂，这些薄膜催化剂允许具有高转让频率（TOF）的催化反应并阐明与电子结构的相关性。第一年的结果如下列出。 1）多元素薄膜催化剂的制备和表征由两个或多个金属元件组成的薄膜组合组合，由脉冲弧等离子体（AP）方法制备。通过X射线衍射，电子显微镜，光电光谱法等分析所获得的复合膜的晶体结构，微观结构，电子结构和吸附特性。使用抗热金属（Fe-Cr-Cr-Alloy，几个厚的厚度gun）形成了复合金属薄膜的复合金属薄膜。由于金属物种血浆的产生约为0.2 ms的脉冲形状，因此通过准确同步多个AP枪的放电来制备包括PDPT在内的均匀合金薄膜。此外，通过结合复合金属靶标，获得了多元素薄膜，例如Ptfeni。还准备了在RH薄膜表面修饰的层压薄膜。评估了所获得的薄膜的组成，结构，方向和电子状态。 2）通过自动化催化反应测试并增加高吞吐量，收集大量活性数据，找到薄膜催化剂的最佳组成，以及缩小薄膜催化剂和反应系统的缩小，该反应的最佳组成，这些催化剂和反应系统表达高度高于粉末催化剂。评估了将样品切成金属铝箔催化剂的条，在模型反应中评估了活性，例如一氧化碳氧化，氮还原，氨氧化和一氧化二氮的分解。由于反应搜索，我们发现NH3-O2，Co-NO和C3H6-O2反应是表现出薄膜催化剂特有的高活性的系统。进行速率分析以获取数据，例如TOF，反应速率常数，激活能和反应顺序。

项目成果

薄膜型三元触媒のNO還元作用におけるIr-Rh複合効果

Ir-Rh联合效应对薄膜三元催化剂还原NO的影响

• 发表时间: 2022
• 作者: M. Zannatul;Y. Miyahara;H. Yoshida;J. Ohyama;M. Machida;谷口知基，芳田嘉志，大山順也，藤井謙治，石川直也，町田正人;宮原悠馬，M. Zannatul，平川大希，芳田嘉志，大山順也，町田正人;植村拓哉，小出智世，芳田嘉志，大山順也，町田正人
• 通讯作者: 植村拓哉，小出智世，芳田嘉志，大山順也，町田正人

CrFeNiCu系多成分金属担持触媒の構造および三元触媒特性

CrFeNiCu基多元金属负载催化剂的结构和三效催化性能

• 发表时间: 2023
• 作者: M. Zannatul;Y. Miyahara;H. Yoshida;J. Ohyama;M. Machida;谷口知基，芳田嘉志，大山順也，藤井謙治，石川直也，町田正人;宮原悠馬，M. Zannatul，平川大希，芳田嘉志，大山順也，町田正人
• 通讯作者: 宮原悠馬，M. Zannatul，平川大希，芳田嘉志，大山順也，町田正人

Nanometric Metal Overlayer Catalysts: Fundamental Aspects and Applications

纳米金属覆盖层催化剂：基本方面和应用

• DOI: 10.2320/matertrans.mt-mh2022001
• 发表时间: 2023
• 期刊: MATERIALS TRANSACTIONS
• 影响因子: 1.2
• 作者: Machida Masato;Yoshida Hiroshi
• 通讯作者: Yoshida Hiroshi

Ce-modified Rh Overlayer for a Three-Way Catalytic Converter with Oxygen Storage/Release Capability

• DOI: 10.1016/j.cattod.2022.04.028
• 发表时间: 2022-04
• 期刊: Catalysis Today
• 影响因子: 5.3
• 作者: H. Yoshida;Tomoyo Koide;T. Uemura;Yusuke Kuzuhara;Junya Ohyama;M. Machida

FeNiCuAl 酸化物の高温水素還元による触媒調製および三元触媒活性

FeNiCuAl氧化物高温氢还原催化剂制备及三效催化活性

• 发表时间: 2022
• 作者: Verma Priyanka;Mori Kohsuke;Kuwahara Yasutaka;Manzoli Maela;Morandi Sara;Fukuhara Choji;Raja Robert;Yamashita Hiromi;宮原悠馬，平川大希，大山順也，芳田嘉志，町田正人
• 通讯作者: 宮原悠馬，平川大希，大山順也，芳田嘉志，町田正人