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階層構造を有する希土類オキシ硫酸塩の大容量酸素ストレージ機能発現と応用

多级结构稀土含氧硫酸盐大容量储氧功能的表达及应用

基本信息

批准号：
17042021
负责人：
町田正人
金额：
$ 2.18万
依托单位：
Kumamoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、既存物質(CeO_2系)に比べて実質10倍量もの大容量02吸蔵・放出を実現する画期的な希土類オキシ硫酸塩の物質設計を検討している。昨年度の研究において、反応性テンプレート法によって合成したPr-ドデシル硫酸塩層状複合体を経由して得られるナノ粒子が、酸素ストレージの作動温度の低減に有効であることを見出した。本年度は酸素ストレージの低温作動化および触媒機能化を目的として、触媒成分との複合化および階層構造化を検討した。昨年度開発した反応性テンプレート法により合成したPr_2O_2SO_4に含浸法で種々の金属を担持した。キャラクタリゼーションにはXRD、XRF、TPR/TPRO,TGなどを用いた。試料の還元には5%H_2/He、再酸化には2.5%O_2/Heを用いた。CO-O_2触媒反応は通常の流通系反応装置で評価した。その結果、比較的多量のNiとPr_2O_2SO_4とを複合化することによって酸素ストレージの低温作動化に成功した。本触媒はCO/O_2サイクル反応において担持Pd試料に比べて高い触媒性能を示した。優れた酸素ストレージ触媒機能は以下のように説明できる。すなわち、(1)500℃以下でNi自身が酸化還元することにより酸素吸蔵放出能を示す。(2)500℃以上ではNiによるスピルオーバーおよび触媒効果によってオキシ硫酸塩の酸素吸蔵放出が促進される。(3)Ni/NiOが触媒活性成分として機能する。(4)Ni/NiOとオキシ硫酸塩との反応性が低く、高温でも安定な界面構造を保持する。

In this study, we investigated the design of rare earth and sulfuric acid compounds with a mass ratio of 10 times higher than that of existing compounds (CeO_2 series). In the past year's research, the reaction temperature method was used to synthesize Pr-D-S layered complex, and the reaction temperature of Pr-D-S layered complex was reduced. This year, we will discuss the low-temperature activation and catalyst functionalization of the acid catalyst, the recombination of catalyst components and the hierarchical structure. A new method for the synthesis of Pr_2O_2SO_4 and the support of metals was developed last year. XRD, XRF, TPR/TPRO,TG, etc. The ratio of H_2/He is 5%,and the ratio of O_2/He is 2.5%,respectively. The CO-O_2 catalytic reactor is the same as the usual circulation system reactor device. The results show that the low temperature activation of Ni and Pr_2O_2SO_4 is successful. The catalyst has higher catalytic performance than the catalyst for CO/O_2 reaction. The function of the catalyst is described below. (1) Ni itself is acidified below 500℃. (2) Above 500℃, Ni is the catalyst for the absorption and release of sulfuric acid. (3)Ni/NiO is a catalyst active ingredient. (4)Ni The stability of the interface structure is maintained at low and high temperatures.