Selbstkontrolle der NOx-Katalysatoren durch bauteilintegrierten Sensoren bei Hochtemperaturanwendungen

点击翻译按钮获取中文摘要

Auf Grund der industriellen Anforderungen und der Vorschriften zur Katalysatorkontrolle über das On-Board-Diagnostic-System besteht Entwicklungsbedarf für ein sensor-überwachtes Katalysator- Modul.Auf der Grundlage der in der 1. Förderperiode entwickelten hochaktiven und unter stöchiometrischen Reaktionsbedingungen stabilen Katalysatorkomponenten auf Basis edelmetallsubstituierter Perowskite wird das katalytische Gesamtsystem als Schichtsystem aufgebaut und charakterisiert. Die Komponenten übernehmen im Schichtsystem verschiedene Teile der Funktion, wie Sauerstoff- Absorption, NO/CO-Reduktion und CO- und Kohlenwasserstoff-Oxidation. Die Funktionalität des Katalysators wird über einen integrierten Sensor überwacht, um eine langzeitige Effektivität des Systems zu gewährleisten. Daneben werden die Katalysatorkomponenten mit dem Ziel einer verbesserten Hochtemperaturstabilität (bis 950 °C) weiterentwickelt, insbesondere in Hinblick auf Vermeidung von Edelmetallsegregationen während der Synthese sowie Verkleinerung der Primärkristallite zur besseren Nutzung des eingebauten Edelmetalls. Zur Verifizierung des in der Literatur postulierten Mechanismus der Selbstregeneration, für dessen Gültigkeit in der ersten Förderperiode einige Hinweise gefunden wurden, wird die erarbeitete operando-XANES-Methodik weiterentwickelt. Das dabei gesteckte Ziel, durch Erreichung einer hohen Zeitauflösung die Redoxprozesse im Edelmetall und im Wirtskristallit (Perowskit) im Zeitmaßstab der -Fluktuationen verfolgen zu können, wird durch Modifikationen an der in-situ-Zelle (Minimierung der Rückvermischung) sowie durch Einsatz der dispersiven Röntgenabsorptionstechnik verfolgt.Bei der ersten Antragstellung wurde vorgeschlagen, dass die Funktionsüberwachung durch die Einbringung von flächendeckenden Widerstand-Sensoren erreicht wird. Aus den Rahmenbedingungen für den Katalysatorstrang hat sich ergeben, dass das vorgeschlagene Konzept keine korrekte sensorische Erfassung dieser komplexen Umgebung liefern kann. Aus diesem Grund wurde das Konzept bezüglich des Einbaus von Sensoren modifiziert und durch ein an Realsysteme angepasstes Modul ersetzt. Bei unverändertem Aufbau der Katalysator/Sensorschicht werden Sensoren in die Katalysatorschicht integriert, so dass der Katalysator gleichzeitig als NO2-Selektivfilter für den Sensor dient. Hierbei wird nicht quantitativ die aktuelle NOx-Konzentration überwacht, sondern eine Schwellwertkontrolle durchgeführt: Eine Fehlfunktion des Katalysatorsystems wird durch den integrierten Sensor beim Überschreiten eines festgelegten Wertes an das OBD-System gemeldet.