固体の非局在電子状態による共鳴コヒーレント非線形光学効果

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1.時間分解非線形分光法による励起子系の共鳴非線形光学応答 ピコ秒,サブピコ秒のモードロックチタンサファイアレーザーを光源として用い,2ビームの縮退四光波混合,偏光分光法を用いてZnSe,CuCl,GaAs超格子の励起子共鳴での非線形分光を行った。2ビームの偏光を直交とする励起子間相互作用に起因する成分を抽出できることが明らかになった。この結果をもとに基底状態,1励起子状態,2励起子状態の3準位モデルを用いて非線形信号の定性的理解を試みた。この結果,安定な2励起子束縛状態が存在しないGaAs系でも弱く結合した状態が3次の非線形光学応答に重要な寄与をすることが明らかになった。 サブピコ秒光源を用いて3次の非線形信号の時間波形を電場相関法により測定した。その結果GaAs超格子系では井戸幅の空間的ゆらぎに起因する不均一広がりが大きく,4光波混合信号はすべてフォトンエコー的になることがわかった。直交偏光配置でのフォトンエコーは2光子コヒーレンスを用いたエコーであり新しい現象である。一方,CuCl,ZnSe系では、このような不均一性は小さいことが明らかになった。ZnSe系では通常の2準位原子系と類似した自由誘導減衰型の信号が観測された。CuClでは分極の伝播効果が顕著になり時間応答はむしろ高速になった。この現象の定量的解析は今後の課題である。2.ZnSe励起子の量子ビート GaAs上に薄く成長させたZuSe系でヘビーホール励起子とライトホール励起子の量子干渉が観測された。時間積分信号,時間分解信号の特徴から励起子の量子干渉効果であることが明確に示された。