組成傾斜バッファーレイヤ導入による薄膜応力と強誘電体物性の制御

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本研究では,組成および膜質の厳密な制御が可能なパルス制御低温プラズマMOCVD装置、および、PLD装置、スパッター装置等を用いて,薄膜と基板の間にバッファ相を形成することで,薄膜と基板との格子定数の違いと,成膜温度から使用温度への冷却過程での熱膨張の差による応力の制御を行った.組成制御性とエピタキシャル成長制御性を両立させるためのパルス制御低温プラズマMOCVD装置を作成した.これは,現有の低圧プラズマCVD成膜チャンバーに,原料気化部とパルス制御部をコンパクトに一体化した原料ガス直接供給系を追加したもので,必要な時にワンタッチで原料を供給することに成功した.パルス制御MOCVDおよびスパッターを用いて,PT(PbTiO_3)-PZ(PbZrO_3)系固溶体,SRO(SrRuO_3)およびPtの等のバッファ層をSrTiO_3基板およびMgO基板上に導入した.これらのバッファ層を形成した基板上にパルス制御MOCVD装置を用いて,PZT(Pb(Zr,Ti)O_3)薄膜を形成した。さらに,Si基板上にPLD法を用いてYSZおよびCeO_2バッファ層をエピタキシャル成長する技術を検討した.さらに,酸化物電極を形成し,エピタキシャル関係を保ったPb(Zr,Ti)O_3薄膜を成膜した.そのエピタキシャル成長と電気特性を検討し,界面応力の関係等を検討した。得られた薄膜の電気特性,結晶の配向性,完全性,残留応力等を,薄膜X線を用いて詳細に検討し,さらに電気特性の関係を明らかにした.PT, PZおよびPT-PZ固溶体バッファ層を形成したSrTiO_3基板上に成隠したPZTは,各構成体の結晶構造が等しく,格子定数が近いことから,成膜温度からの冷却時に発生する熱膨張係数のミスマッチによって残留応力値が系統的に変化し,バッファ層によって残留応力値の制御が可能であることを明らかにした.さらに,SROおよびPt下部電極を形成したMgO基板上および,MgO基板上に直接形成したPZT薄膜の残留応力および電気特性の測定から,バッファ層および薄膜自身の厚さによる残留応力の変化を明らかにし,それによって,PZTの強誘電体特性を制御することが可能であることを明らかにした。Si基板上にバッファ層を介して成長したPZT薄膜はバッファ層の状態によって電気特性が変化し,応力の影響と考えられる結果を得た.