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塩基性ポリマーを内包する中空ナノ空間を活用した協奏的触媒の設計とCO2資源化

利用含碱性聚合物的中空纳米空间协同催化剂和二氧化碳资源化利用的设计

基本信息

批准号：
22H00275
负责人：
山下弘巳
金额：
$ 27.12万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本申請課題では、①高機能触媒の探索、②活性点構造・作用機構の解明、 ③協奏的触媒の創出の研究を行う。①では、「塩基性反応場」と「触媒活性点」の制御、「プラズモン増強反応場」の創成を検討する。ターゲット反応はCO2の水素化によるギ酸・メタノール・CO合成である。②では、実験的（オペランド観測など）および理論計算的検討により、反応機構の解明に取り組む。③では、①②で個々に探索したそれぞれの機能を相乗的に融合させ、既存触媒の凌駕を目指す。本年度は、①高機能触媒の探索について、以下の研究を遂行した。（１）塩基性反応場の設計：　申請者は簡便な合成法により、様々な触媒活性種を内包した中空球状シリカの創製に成功し、さらに塩基性アミノポリマーを有機テンプレートとして様々な種類の金属ナノ粒子を内包した中空シリカ構造体が得られることを見出している。中空ナノ空間に内包され適度な密度で構造緩和されたアミノポリマーは、金属粒子触媒と組み合わせた時に、CO2吸着・濃縮・安定化効果、電子供与効果（電子リッチな金属粒子の形成と分散性の保持）が期待できる。アミノポリマーの塩基量や密度、塩基強度を精密に制御しCO2吸着濃縮を効率化することで、目的とする触媒反応に合わせた活性種周辺の反応場の自在制御を目指した。（２）触媒活性点の精密制御：　CO2活性化に有効な合金アンサンブル触媒を、これまで見出してきたPdAg合金触媒の更なる高機能化と他の合金系の探索を行った。CO2資源化において、活性向上に直結する因子を調べることで、合金ナノ粒子の持つ物理化学的特性と触媒活性の相関を明らかにした。（３）触媒性能評価： CO2資源化反応としてギ酸合成(CO2　+ H2 → HCOOH)、CO生成(CO2　+ H2 → CO)をターゲットとし、条件探索を行った。

This application project project, 1 high-powered catalyst exploration, 2 active point production mechanism explanation, 3 harmonized catalyst to produce research practice. 1. "basic anti-market", "catalyst active point", "anti-market", "basic anti-market", "catalyst active point", "anti-market", "basic anti-market", "basic anti-market", "catalyst active point", "anti-market", "catalyst active point", "anti-market". Anti-CO2, hydration, acid, acid, CO synthesis. (2) the information system calculated by the theory and the anti-organization will explain the selection of the system. 3 years, more than 12 years to explore the convergence of existing catalysts and existing catalysts that are different from each other. This year, the first high-speed aircraft can be used as a catalyst to explore and carry out the following research projects. (1) basic anti-market design: the applicant uses the synthesis method, the catalyst active device, the hollow spherical device, the basic device, the machine, the machine, the metal, the particulate, the hollow, the air, the air, the air, In the hollow space, the density test and the temperature measurement are used. The metal particle catalyst is used to stabilize the engine, the CO2 absorbs the stabilizer, and the electric power supply is expected to maintain the dispersion of the metal particles. On the basis of the basic density and the strength of the base, the precision control of the CO2 absorbs the absorption rate of the market, and the purpose of the catalyst is to control the target market freely. (2) precise control of the active points of the catalyst: the activation of the CO2 includes the production of the alloy catalyst, the production of the PdAg alloy catalyst and the exploration of the alloy system. CO2-based materials, activity upwards, direct temperature factors, physical and chemical properties of alloy particles, catalytic activity, phase temperature, etc. (3) Catalytic performance test: CO2 resource reverse reaction acid synthesis (CO2 + H2-HCOOH), CO generation (CO2 + H2-CO) and conditional exploration.

项目成果

期刊论文数量（75）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

結晶相の異なるPt/ZrO2-xの調製と光触媒反応への応用

不同晶相Pt/ZrO2-x的制备及其在光催化反应中的应用

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
〇堂下直人;山﨑友香理;森浩亮;桑原泰隆;山下弘巳
通讯作者：
山下弘巳

Low temperature synthesis of high entropy alloy nanoparticles by the assist of hydrogen spillover on TiO2

TiO2 氢溢出辅助低温合成高熵合金纳米粒子

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
〇Naoki Hashimoto;Kohsuke Mori;Naoto Kamiuchi;Hideto Yoshida;Hisayoshi Kobayashi;Hiromi Yamashita
通讯作者：
Hiromi Yamashita

還元型モリブデン酸化物触媒を用いた気相でのCO2水素化によるメタノール合成反応

还原氧化钼催化剂气相CO2加氢合成甲醇反应

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
〇浜原幸治;桑原泰隆;小林久芳;山下弘巳
通讯作者：
山下弘巳

Design of Au nanorods-based plasmonic catalyst in combination with nanohybrid Pd-rGO layer for boosting CO2 hydrogenation to formic acid under visible light irradiation

DOI：
10.1016/j.cattod.2022.06.010
发表时间：
2022-06
期刊：
Catalysis Today
影响因子：
5.3
作者：
Kenjirou Tamaki;Priyanka Verma;Takeharu Yoshii;Toru Shimojitosho;Yasutaka Kuwahara;K. Mori;Hiromi Yamashita
通讯作者：
Kenjirou Tamaki;Priyanka Verma;Takeharu Yoshii;Toru Shimojitosho;Yasutaka Kuwahara;K. Mori;Hiromi Yamashita

還元型モリブデン酸化物触媒を用いた光アシスト型ケミカルルーピングによる逆シフト反応

使用还原氧化钼催化剂的光辅助化学循环的逆移反应