高効率水素生成を駆動するナノ構造制御した可視光応答型金属触媒の開発

开发具有纳米结构控制的可见光响应金属催化剂以驱动高效产氢

• 批准号: 17F17381
• 负责人: 山下 弘巳
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-11-10 至 2020-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17F17381/
• 关键词: ギ酸; 水素キャリア; 合金ナノ粒子; 窒素ドープカーボン; プラズモン特性; ナノ粒子; バイメタル; 金属触媒; 光触媒

水素エネルギー社会を構築するためには、水素を貯蔵・輸送可能な形態に変換して、時間や空間を超えて需要先へ届ける技術を構築する必要がある。安全（非可燃性、非爆発性）かつエネルギー密度が高い水素キャリアとして、ギ酸（HCOOH, 52 gH2/L）やアンモニウムボラン（NH3BH3), 146 gH2/L)が注目されている。本研究課題では、ギ酸ならびにアンモニウムボランをエネルギーキャリアとした高効率水素貯蔵発生システムの構築をターゲットとし、『水素貯蔵材料からの水素生成触媒』の開発を行った。特に弱塩基性担体のカーボンナイトライド(C3N4)に固定化したPdCo合金が高活性を示すことを報告した。Coのみでは反応しないが、Pdと合金化することで電子的にリッチなPd種が生成し、Pd単独よりも飛躍的に活性が向上する。また、調製した触媒のキャラクタリゼーションを、比表面積測定、XRD、SEMにより解析した。弱塩基性担体は、金属表面へのギ酸の吸着濃縮効果、ならびにギ酸O-H結合の解離促進という役割を果たしていることを実験、理論計算から明らかにし、重要な触媒設計指針を得るに至った。さらにこの研究を発展させ、細孔径、ドープ量を制御した様々な窒素ドープカーボンを新規に調製し、Ru触媒の担体として用いることでより高活性な触媒の開発に成功した。また、窒素ドープ量によりRuの粒子径が大きく変化し、粒子径とアンモニアボランからの水素生成活性に良い相関関係があることを見出した。

Water element storage and transportation may be changed in time and space. Safety (non-flammable, non-explosive) This research topic is about the development of water storage materials and water generation catalysts with high efficiency. In particular, the immobilization of PdCo alloys on weakly basic supports is reported. Co and Pd alloy, Pd species are generated and Pd activity is increased. The catalyst is prepared by XRD, SEM, etc. The adsorption and concentration effects of weak basic support and metal surface, the dissociation promotion of acid O-H combination, the theoretical calculation, the important catalyst design guidelines, etc. In the meantime, the development of this kind of catalyst has been successfully carried out. The pore size and particle size of Ru catalyst have been controlled. The particle size of Ru increases with the increase of the amount of Ru. The particle size of Ru increases with the increase of Ru.

项目成果

Nitrogen-doped carbon materials as a promising platform toward the efficient catalysis for hydrogen generation

• DOI: 10.1016/j.apcata.2018.11.034
• 发表时间: 2019-02
• 期刊: Applied Catalysis A: General
• 作者: D. Salinas-Torres;M. Navlani-García;K. Mori;Yasutaka Kuwahara;H. Yamashita

アリカンテ大学(スペイン)

阿利坎特大学（西班牙）

Formic Acid Dehydrogenation over Pd-based Catalysts

钯基催化剂上的甲酸脱氢

• 发表时间: 2018
• 作者: ○Miriam Navlani-Garcia;Kohsuke Mori;Yasutaka Kuwahara;Hiromi Yamashita
• 通讯作者: Hiromi Yamashita

Insights on palladium decorated nitrogen-doped carbon xerogels for the hydrogen production from formic acid

• DOI: 10.1016/j.cattod.2018.06.013
• 发表时间: 2019-03
• 期刊: Catalysis Today
• 影响因子: 5.3
• 作者: M. Navlani-García;D. Salinas-Torres;K. Mori;Alexandre F. Léonard;Yasutaka Kuwahara;N. Job;H. Yamashita-H.-Yam

Insights on Palladium Decorated Nitrogen-Containing Carbon Xerogels for the H2 Production

关于用于制氢的钯装饰含氮碳干凝胶的见解

• 发表时间: 2018
• 作者: ○David Salinas-Torres;Miriam Navlani-Garcia;Kohsuke Mori;Yasutaka Kuwahara;Nathalie Job;Hiromi Yamashita
• 通讯作者: Hiromi Yamashita