Ｘ線自由電子レーザー利用のフェムト秒時間分割測定による二次相転移ダイナミクス研究

既存のクラスター生成装置と検出真空槽を用い、X線自由電子レーザー(XFEL)と波長800nmの光学レーザーを用いて、小さな分子やクラスターを試料として時分割計測の実験手法の確立を行った。波長などの特性が大きく異なる2つのレーザーで空間・時間的な重ね合わせを検証するために、レーザーの重なりにより生じる信号の同定と、簡便な調整手法の開発を進めた。最も簡単な計測手法であるイオンの飛行時間スペクトルにより、重元素を含む分子や希ガス・クラスターでの時分割計測に成功した。この際に、XFELの短パルス性(パルス幅10fs以下)を十分に活かすために、XFELと光学レーザーの時間ジッタを計測し、データ処理により数十fs以下の時間分解能を達成することに成功した。これにより、希ガス・クラスターとXFELの相互作用で、fs程度で起こる超高速な過程が存在することを見出した。イオウおよびイオウ-ビフェニル系で試料温度を変えて小角X線散乱計測を行った。重合転移付近で小角X線散乱像の低角側の散乱強度に大きな変化を見出し、重合転移に伴う大きなゆらぎが、小角X線像に現れることを確認した。XFELを用いるX線散乱実験では、最大60HzでX線散乱画像が取得されるため、適切なデータ抽出・解析の手法を確立することが、効率のよい実験遂行にあたって必須である。これまでに得られている小角X線散乱のデータなどを用いて、データのスクリーニングおよび解析手法の検討を進めた。特に小角X線散乱から得られる散乱パターンから、試料の中距離相関の情報を抽出する手法について、手法の検討とプログラム開発を進めた。

既存のクラスター生成装置と検出真空槽を用い、X線自由電子レーザー(XFEL)と波長800nmの光学レーザーを用いて、小さな分子やクラスターを試料として時分割計測の実験手法の確立を行った。波長などの特性が大きく異なる2つのレーザーで空間・時間的な重ね合わせを検証するために、レーザーの重なりにより生じる信号の同定と、簡便な調整手法の開発を進めた。最も簡単な計測手法であるイオンの飛行時間スペクトルにより、重元素を含む分子や希ガス・クラスターでの時分割計測に成功した。この際に、XFELの短パルス性(パルス幅10fs以下)を十分に活かすために、XFELと光学レーザーの時間ジッタを計測し、データ処理により数十fs以下の時間分解能を達成することに成功した。これにより、希ガス・クラスターとXFELの相互作用で、fs程度で起こる超高速な過程が存在することを見出した。イオウおよびイオウ-ビフェニル系で試料温度を変えて小角X線散乱計測を行った。重合転移付近で小角X線散乱像の低角側の散乱強度に大きな変化を見出し、重合転移に伴う大きなゆらぎが、小角X線像に現れることを確認した。XFELを用いるX線散乱実験では、最大60HzでX線散乱画像が取得されるため、適切なデータ抽出・解析の手法を確立することが、効率のよい実験遂行にあたって必須である。これまでに得られている小角X線散乱のデータなどを用いて、データのスクリーニングおよび解析手法の検討を進めた。特に小角X線散乱から得られる散乱パターンから、試料の中距離相関の情報を抽出する手法について、手法の検討とプログラム開発を進めた。