ナノ粒子集合体間隙を利用する複合型水分解光触媒

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本研究は、高効率な複合型水分解光触媒を得ることを目的とした研究を行っている。本研究は年度ごとに4つのステップからなるが、本年度は最初のステップである「水の酸化触媒反応系とプロトン還元系をつなぐ」ことを目標として研究を進めた。水の酸化触媒反応系としては有機溶媒に可溶な金属錯体触媒を用い、プロトン還元触媒は水に高度に分散する白金ナノ粒子を用いた。光増感剤としては有機溶媒に可溶な光増感剤を利用した。また、水層への電子の移動を担う電子リレーとしては側鎖のアルキル基の長さを種々に変えることで有機層と水層への分配率を変化させることができる種々のビオローゲン誘導体を利用した。有機溶媒と水の混和のしやすさを最適化するために４種類の有機溶媒の利用、さらには、有機溶媒と水の体積比、それぞれの層での触媒濃度の最適化、使用する電子リレーが持つアルキル基の長さの最適化を行うことにより目標の達成を目指した。具体的な実験手順は以下の通りである。まず、酸素発生系について、水の酸化反応を行うことができる金属錯体触媒と、有機溶媒に可溶な有機電子ドナー・アクセプター連結分子である（9-メシチルー10-メチルアクリジニウムイオン、1-メチル-2-フェニル-4-(1-ナフチル)キノリニウムイオン）を利用した。電子リレーとしては、ビオローゲン誘導体を利用し、水層にはメチルビオローゲンを溶解させ、光触媒的な酸素発生反応を検討した。次に、水素発生系について、水に可溶な光増感剤として、金属錯体であるトリス（2,2'-ビピリジン）ルテニウム(II)、電子リレーとしてメチルビオローゲン、水素発生触媒として白金ナノ粒子を利用し、有機層にビオローゲン誘導体を共存させて水素発生反応を行った。現在、両者をつなぐための反応条件の最適化を行っている。