変形・破壊の分子ダイナミクスがもたらす力学作用と光の相互変換

分子結晶がもつ力学作用と光の相互変換機能が新たなセンサー材料のシーズとして注目されている。この機能は、分子の電子励起状態ダイナミクスが駆動源となり、結晶の秩序高い構造を通して発現する。本研究では、電子励起状態ダイナミクスのための深層学習分子動力学手法を開発し、分子結晶の変形・破壊の電子励起状態分子ダイナミクスがもたらす力学作用と光の相互変換機構を解明することを目的とする。本年度は分子結晶の変形・破壊メカニズムの解析を行った。分子結晶の力学特性は結晶構造が似ていても全く異なる場合がある。本研究では、典型的な例として3,4-ジクロロ安息香酸(CBA)と3,4-ジクロロベンズアミド(CBAM)に着目し、独自に開発した密度汎関数強束縛分子動力学(DFTB-MD)ソフトウェアを活用して分子結晶の力学特性発現メカニズムの解析を行った。CBAとCBAMは非常に似た分子構造、結晶構造を持つにもかかわらず、CBAは塑性変形を示す一方、CBAMは脆性破壊を示すことが報告されている。CBA分子結晶を[010]方向に引っ張ると、分子が傾くことで伸びる様子が見られた。一方、CBAM分子結晶を引っ張ると、分子結晶内に亀裂が生じた。詳細な分子結晶の構造の時間変化から、CBA分子結晶では比較的弱いπ-π相互作用によって分子同士が相互作用しているため、引っ張りに応じて分子が再配向し、エネルギーが散逸されるため塑性変形を示すことがわかった。一方のCBAM分子結晶では、分子同士が比較的強い水素結合で相互作用しているため、分子の再配向によるエネルギー散逸が起こらず、亀裂が生じることが明らかになった。また、電子励起状態ダイナミクスのための深層学習分子動力学手法の開発の一環として、DFTB-MDソフトウェアに電子励起状態エネルギー計算機能を実装するとともに、基底状態に対する深層学習分子動力学プログラムの開発を行った。

分子結晶がもつ力学作用と光の相互変換機能が新たなセンサー材料のシーズとして注目されている。この機能は、分子の電子励起状態ダイナミクスが駆動源となり、結晶の秩序高い構造を通して発現する。本研究では、電子励起状態ダイナミクスのための深層学習分子動力学手法を開発し、分子結晶の変形・破壊の電子励起状態分子ダイナミクスがもたらす力学作用と光の相互変換機構を解明することを目的とする。本年度は分子結晶の変形・破壊メカニズムの解析を行った。分子結晶の力学特性は結晶構造が似ていても全く異なる場合がある。本研究では、典型的な例として3,4-ジクロロ安息香酸(CBA)と3,4-ジクロロベンズアミド(CBAM)に着目し、独自に開発した密度汎関数強束縛分子動力学(DFTB-MD)ソフトウェアを活用して分子結晶の力学特性発現メカニズムの解析を行った。CBAとCBAMは非常に似た分子構造、結晶構造を持つにもかかわらず、CBAは塑性変形を示す一方、CBAMは脆性破壊を示すことが報告されている。CBA分子結晶を[010]方向に引っ張ると、分子が傾くことで伸びる様子が見られた。一方、CBAM分子結晶を引っ張ると、分子結晶内に亀裂が生じた。詳細な分子結晶の構造の時間変化から、CBA分子結晶では比較的弱いπ-π相互作用によって分子同士が相互作用しているため、引っ張りに応じて分子が再配向し、エネルギーが散逸されるため塑性変形を示すことがわかった。一方のCBAM分子結晶では、分子同士が比較的強い水素結合で相互作用しているため、分子の再配向によるエネルギー散逸が起こらず、亀裂が生じることが明らかになった。また、電子励起状態ダイナミクスのための深層学習分子動力学手法の開発の一環として、DFTB-MDソフトウェアに電子励起状態エネルギー計算機能を実装するとともに、基底状態に対する深層学習分子動力学プログラムの開発を行った。