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高活性固定化薄膜状酸化チタンを光触媒とする炭酸ガスと水からのメタノ-ル合成

使用高活性固定化薄膜氧化钛作为光催化剂从二氧化碳气体和水合成甲醇

基本信息

批准号：
02203248
负责人：
安保正一
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Osaka Prefecture University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1990
资助国家：
日本
起止时间：
1990 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

炭酸ガスの蓄積による地球温暖化は極めて重要な問題になりつつある。太陽エネルギ-などの汚染のないクリ-ンな供給源に求める努力と平行して、蓄積していく炭酸ガスの有効利用を含めた効果的な除去法を開発することが急務である。本研究は、高活性固定化薄膜状酸化チタンを調製しこれを光触媒として用い、炭酸ガスと水からメタノ-ルやメタンを高効率・高選択性で合成する光触媒系設計の基礎的な指針を得ることを目的として研究を行い、次の3項目に付いて貴重な成果の得ることができた。(1)担体の表面OH基とTiCl_4の反応によるTiを固定化し、その後H_2O処理、酸素処理をへて固定化薄膜状酸化チタンを調製した。TiーOが一層の固定化酸化チタンでは、唯一種類の配位状態のTi^<4+>イオン(四配位構造)が存在していることが解った。TiーO層が増加すると、配位状態の異なる種々のTiイオンが現れる。固定化酸化チタン触媒のホトルミネッセンス(発光)は300nm付近に見られ、77KでTiーO結合の振動に基づく微細構造を呈する。光還元で生成するTi^<3+>イオンのESR測定、および触媒の発光や吸収スペクトルの検討から、高分散固定化薄膜状酸化チタンの励起状態は[Ti^<3+>ーO^-]^<*3>の電荷移動励起三重項状態と考えられることが解った。(2)高活性固定化薄膜状酸化チタンを光触媒として、水の分解過程を含む反応である、不飽和炭化水素の水による水素化分解反応を検討した。光触媒水素化分解反応の収率と固定化チタン触媒の発光スペクトルの強度の間には良い直線関係が見られ、光触媒水素化分解反応が固定化酸化チタンの[Ti^<3+>ーO^-]^<*3>電荷移動励起三重項状態を経由する反応であることが解った。水素化分解反応における固定化酸化チタンの活性は、通常の粉末酸化チタン光触媒の数百倍も高いことを明らかにした。(3)高活固定化酸化チタンを光触媒として炭酸ガスの水による還元反応を検討した。炭酸ガスと水の存在下で固定化酸化チタンを光照射すると、炭酸ガスが還元されメタンが生成することが解った。メタン以外にもC_2〜C_4の炭化水素と僅かなアセトン、メタノ-ルの生成が見られた。また、水素や酸素の生成も観測できる。固定化酸化チタンのTiーOー層を増加して行くにつれて、光触媒反応としての炭酸ガス還元収率がどのように変化するかを検討した。高分散状態からTiーOー層を増加させると光触媒反応としての炭酸ガスの水による還元反応の収率は低下することが解った。これらの成果を踏まえ、現在さらなる検討を行っている。

Carbon acid accumulation is an important issue in global warming. The development of an effective removal method for carbon dioxide in the form of parallel and accumulated carbon dioxide is an urgent task. This study focuses on the preparation of high activity immobilized thin film acidizing agent, and the preparation of photocatalyst with high efficiency and selectivity. (1)Surface OH groups and TiCl_4 were immobilized on the surface of the support, followed by H_2O treatment and acid treatment. Ti^<4+> Ti^<4+> Ti^<4 Ti O layer increases, coordination state varies, and Ti O layer increases. Immobilized acidizing catalyst is characterized in that its light emission is near 300nm, and its vibration and microstructure are closely related to TiO bonding at 77K. ESR measurement of Ti^<3+> 3 + ions generated by photoreduction, analysis of light emission and absorption of catalyst, excitation state of highly dispersed immobilized film-like acidizing agent and triplet state of charge transfer excitation of [Ti^<3+>-O^-]^<*3> (2)High activity immobilized thin film acidification catalyst, water decomposition process, unsaturated carbonization water decomposition reaction A good linear relationship is found between the yield of photocatalytic hydration decomposition reaction and the intensity of photodegradation of immobilized catalyst. The charge transfer excitation of photocatalytic hydration decomposition reaction causes a triplet state of photodegradation. The activity of immobilized acidified photocatalyst is hundreds of times higher than that of ordinary powdered acidified photocatalyst. (3)High activity, high acidity, high purity, high In the presence of carbon dioxide and water, the immobilization of carbon dioxide can be achieved by irradiation of light and reduction of carbon dioxide. In addition to the carbon atoms C_2 ~ C_4, the formation of carbon atoms is also discussed. The production of water and acid is measured. Immobilization of the Ti-O layer of the catalyst increases the conversion rate of the photocatalyst to carbon dioxide. The high dispersion state of Ti-O layer increases, and the photocatalytic reaction rate decreases. The results of this study are now in progress.