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Ti/ゼオライト系光触媒によるNOx分解とCO_2のH_2Oによる環元固定化

Ti/沸石光催化剂分解NOx和H_2O环元固定CO_2

基本信息

批准号：
17029057
负责人：
安保正一
金额：
$ 3.58万
依托单位：
Osaka Prefecture University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、Ti/ゼオライト系光触媒に各種遷移金属イオン(V,Cr)をイオン注入することで、Ti/ゼオライト系光触媒の高い活性と選択性を保持し、可視光応答化が可能となることを見いだした。Ti酸化物種を導入したメソポーラスシリカ(Ti-HMS)は、250nm付近に孤立四配位状態のTi酸化物種の吸収を示すが、Vイオンを注入すると(V-Ti-HMS)、注入量の増加に依存して吸収が400nm以上の可視光領域までシフトする。XAFS測定および量子化学計算による検討により、Ti酸化物種と注入したV種がTi-O-V結合を形成することでTi酸化物種の電子状態に摂動が生じ、可視光吸収が可能となることを明らかにした。NOの光触媒分解反応を検討した結果、V-Ti-HMSは、イオン注入前のTi-HMSの高い選択性を保持し、可視光の照射下でNOを高選択的にN_2とO_2に分解することがわかった。また、VやCrイオンを注入したTi/ゼオライト系光触媒を用いると、可視光の照射下でCO_2のH_2Oによる還元固定化反応が進行し、メタンおよびメタノールが生成することを明らかにした。また、四配位構造のMo酸化物種を構築したメソポーラスシリカ(Mo-MCM-41)がH_2,CO,O_2の存在下で光照射すると、H_2中の微量COをCO_2へと選択的に酸化することを見出した。本反応は、光励起されたMo^<6+>酸化物種がH_2中のCOと選択的に反応しMo^<4+>とCO_2を与え、Mo^<4+>が0_2により元のMo^<6+>酸化物種に再酸化されるredox機構で進行することを明らかにした。また、本反応はCr-MCM-41上では可視光の照射下でも進行するため、太陽光を利用する燃料電池用の高純度水素製造のオンサイトプロセスへの応用が期待できる。

In this study, Ti/Ti photocatalyst system photocatalysts were injected with various migration metals (V,Cr). The high activity and selectivity of Ti/Ti photocatalyst system photocatalysts were maintained, and the visible light conversion was possible. The absorption of Ti acidified species in isolated tetra-coordinate state near 250nm depends on the amount of Ti acidified species introduced (Ti-HMS) and injected (V-Ti-HMS). XAFS determination and quantum chemical calculation of Ti acidified species and Ti-O-V bond formation The results show that the high selectivity of Ti-HMS before V-Ti-HMS injection is maintained, and the high selectivity of NO under visible light irradiation is related to the decomposition of N_2 and O_2. In addition, the Ti-based photocatalyst system was used to immobilize CO_2 and H_2O under the irradiation of visible light. The construction of Mo acidified species in tetra-coordinate structure (Mo-MCM-41) and the existence of H_2, CO, O_2 under light irradiation, and the selective acidification of trace CO in H_2 and CO_2 were found. In this paper, the mechanism of reacidification of Mo^<6 +> acidified species and CO in H_2 is discussed. The present invention is intended to be used in the production of high-purity water for fuel cells under visible light irradiation and sunlight utilization.