酸化チタン/ゼオライト光触媒系による二酸化炭素の水による還元固定化反応

二氧化钛/沸石光催化体系二氧化碳与水的还原固定反应

• 批准号: 15033263
• 负责人: 安保 正一
• 金额: $ 3.2万
• 依托单位: Osaka Prefecture University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-15033263/
• 关键词: 光触媒; 二酸化炭素還元固定化; 可視光利用; ゼオライト; イオン注入; メタノール生成; 表面疎水化; 高分散酸化チタン; メソポーラスゼオライト

本研究では、ゼオライト骨格中にTiを含有した触媒を合成し、この系にイオン注入法を適用することで、酸化チタン光触媒の電子状態の制御を行い、可視光を吸収し二酸化炭素を水により還元固定化できる光触媒プロセスの実現を検討した。また、触媒の薄膜化や疎水化処理により触媒活性と選択性の向上を試みた。Ti含有ゼオライト光触媒上でのメタノール生成の選択性の向上を図るため、F^-イオンを含有するテンプレートを用い、疎水性Betaゼオライト(Ti-Beta(F))を合成した。FT-IR測定により、OH^-イオンを含有するテンプレートを用いて合成したBetaゼオライト(Ti-Beta(OH))と比較してTi-Beta(F)では表面OH基の減少が確認された。実際、室温でのH_2O吸着等温線測定によりTi-Beta(F)ではH_2Oの吸着量は減少し、表面の疎水化が確認できた。これらを光触媒として二酸化炭素の水による還元反応を検討した結果、Ti-Beta(F)は触媒活性は低いものの、Ti-Beta(OH)と比較して高い選択性でメタノールを生成できることを見出した。さらに、光透過性が高く大表面積を有するTi含有メソポーラスシリカ薄膜を合成した。溶媒抽出法により合成したTi含有メソポーラスシリカ薄膜を二酸化炭素と水の存在下で紫外光照射すると、メタンおよびメタノールが生成した。透明なTi含有メソポーラスシリカ薄膜を粉末状にすると光触媒活性が低下することから、透明な薄膜光触媒の高い光触媒反応性が触媒の薄膜化による光吸収効率の向上に密接に関連することがわかった。また、Ti含有メソポーラスシリカ光触媒上にVイオンを注入するとUV-Vis吸収スペクトルは注入イオン量に依存して長波長側にシフトし、可視光を吸収することがわかった。このように可視光吸収が可能な光触媒を用いると、390nmより長波長の光照射下で二酸化炭素の水による還元固定化反応が進行し、メタンおよびメタノールが生成することを見いだした。

In this study, the synthesis of Ti-containing photocatalyst, the application of injection method, the control of electronic state of acidified photocatalyst, the absorption of visible light, the immobilization of acidified carbon and water are discussed. The catalytic activity and selectivity of the catalyst in the thin film and hydration treatment were studied. Ti-Beta(F) is a kind of organic compound containing Ti-Beta(F). FT-IR measurements confirm the reduction of OH groups on the surface of Ti-Beta(OH) by comparison with Ti-Beta(F). The adsorption isotherm of H_2O at room temperature and temperature was measured. Ti-Beta(F) showed that the adsorption amount of H_2O decreased and the hydration of H_2O surface was confirmed. Ti-Beta(F) catalyst activity is low, Ti-Beta (OH) catalyst activity is high, Ti-Beta(OH) catalyst activity is low, Ti-Beta(OH) catalyst activity is high, Ti-Beta(OH) catalyst activity In addition, the light transmittance is high, and the surface area is large. Ti contains a thin film. Solvent extraction method: Ti contains a thin film of carbon dioxide and is produced by ultraviolet irradiation. Transparent Ti-containing thin films have low photocatalytic activity and high photocatalytic reflectivity, and thin films have high photocatalytic absorption efficiency. The amount of UV absorption depends on the absorption of visible light on the long wavelength side. The visible light absorption can be used as photocatalyst, and the reaction of reduction and immobilization of carbon dioxide can be carried out under the irradiation of long wavelength light at 390nm

项目成果

M.Takeuchi, S.Dohshi, T.Eura, M.Anpo: "Preparation of Titanium-Silicon Binary Oxide Thin Film Photocatalysts by an Ionized Clust Beam Deposition Method. Their Photocatalytic Activity and Photoinduced Super-Hydrophilici"J.Phys.Chem.B. 107. 14278-14282 (200

M.Takeuchi、S.Dohshi、T.Eura、M.Anpo：“通过电离簇束沉积法制备钛硅二元氧化物薄膜光催化剂。它们的光催化活性和光诱导的超亲水性”J.Phys.Chem。

K.Iino, M.Anpo: "Atomic Level Characterization by Synchrotron Radiation for the Design of High Performance Catalysts"Res.Chem.Intermed.. 29. 773-782 (2003)

K.Iino, M.Anpo：“通过同步辐射进行原子级表征，用于高性能催化剂的设计”Res.Chem.Intermed.. 29. 773-782 (2003)

Preparation of TiO_2 Photocatalysts by Multi-gelation Method and Their Photocatalytic Reactivity for the Degradation of 2-propanol

多重凝胶法制备TiO_2光催化剂及其光催化降解2-丙醇性能

• 发表时间: 2004
• 期刊: Chem.Lett. 33
• 作者: B.Neppolian;H.Yamashita;Y.Okada;H.Nishijima;M.Anpo
• 通讯作者: M.Anpo

Application of an Ion Beam Technique for the Design of Visible Light-Sensitive, Highly Efficient and Highly Selective Photocatalysts

离子束技术在可见光敏感、高效、高选择性光催化剂设计中的应用

• 发表时间: 2004
• 期刊: Catal.Surv.Asia 8
• 作者: H.Yamashita;M.Anpo
• 通讯作者: M.Anpo

Y.Hu, G.Martra, S.Higashimoto, JL.Zhang, M.Matsuoka, S.Coluccia, M.Anpo: "The Relationship between the Local Structures and Photocatalytic Reactivity of Ti-MCM-41 Catalysts"Stud.Surf.Sci.Catal.. 146. 593-596 (2003)

Y.Hu、G.Martra、S.Higashimoto、JL.Zhang、M.Matsuoka、S.Coluccia、M.Anpo：“Ti-MCM-41 催化剂的局部结构与光催化反应性之间的关系”Stud.Surf。