酸化チタン/ゼオライト光触媒系による二酸化炭素の水による還元固定化反応

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本研究では、ゼオライト骨格中にTiを含有した触媒を合成し、この系にイオン注入法を適用することで、酸化チタン光触媒の電子状態の制御を行い、可視光を吸収し二酸化炭素を水により還元固定化できる光触媒プロセスの実現を検討した。また、触媒の薄膜化や疎水化処理により触媒活性と選択性の向上を試みた。Ti含有ゼオライト光触媒上でのメタノール生成の選択性の向上を図るため、F^-イオンを含有するテンプレートを用い、疎水性Betaゼオライト(Ti-Beta(F))を合成した。FT-IR測定により、OH^-イオンを含有するテンプレートを用いて合成したBetaゼオライト(Ti-Beta(OH))と比較してTi-Beta(F)では表面OH基の減少が確認された。実際、室温でのH_2O吸着等温線測定によりTi-Beta(F)ではH_2Oの吸着量は減少し、表面の疎水化が確認できた。これらを光触媒として二酸化炭素の水による還元反応を検討した結果、Ti-Beta(F)は触媒活性は低いものの、Ti-Beta(OH)と比較して高い選択性でメタノールを生成できることを見出した。さらに、光透過性が高く大表面積を有するTi含有メソポーラスシリカ薄膜を合成した。溶媒抽出法により合成したTi含有メソポーラスシリカ薄膜を二酸化炭素と水の存在下で紫外光照射すると、メタンおよびメタノールが生成した。透明なTi含有メソポーラスシリカ薄膜を粉末状にすると光触媒活性が低下することから、透明な薄膜光触媒の高い光触媒反応性が触媒の薄膜化による光吸収効率の向上に密接に関連することがわかった。また、Ti含有メソポーラスシリカ光触媒上にVイオンを注入するとUV-Vis吸収スペクトルは注入イオン量に依存して長波長側にシフトし、可視光を吸収することがわかった。このように可視光吸収が可能な光触媒を用いると、390nmより長波長の光照射下で二酸化炭素の水による還元固定化反応が進行し、メタンおよびメタノールが生成することを見いだした。