フラーレンの電子状態と光学特性にかかわる理論的研究

ワークステーションIBM-RS/6000を用いて、C60分子の低準位励起状態への遷移エネルギーと遷移モーメントの計算を、CNDO/S近似のTDAとRPAにより行った。全(1p-1h)空間は14400次元という大きなものだが、この分子のIh群対称化射影演算子を用いて部分空間に分割することにより、すべての固有解を得ることが可能となった。TDA計算は一重項と三重項ともに完了し、RPA計算も2月末現在で7割方終了している。その一部については、9月の「分子構造総合討論会」で発表した。低準位励起状態における2電子励起配置混入の効果を見るためにSDCI計算も行った。その結果、基底状態と同じ1Ag対称性に属する2電子励起状態が低準位励起状態の中に存在する可能性を突き止めた。このことについては、8月の「C60総合シンポジウム」と9月の「分子構造総合討論会」で発表し、論文は雑誌Fullerene Sci.Tech.に出版される予定になっている。さらにこれらの結果を用いて、周波数依存の超分極率gの計算を行った。1Ag対称性の低準位2電子励起状態がgの算出において極めて重要な役割を演じることを明らかにした。これについては、1月の「C60総合シンポジウム」で発表し、現在論文を投稿中である。三重項状態の計算結果を用いて、C60のリン光寿命を算出する仕事は残念ながら完成に至らなかった。しかし、次回「C60総合シンポジウム」ではTDA解を用いての結果を発表できる予定である。本研究のそもそもの動機は、C60の可視紫外部における吸収および発光スペクトルを理論的に解明することだった。第1許容遷移の吸収位置と強度についての性格はほぼ解明できた。これについても現在論文を投稿準備中である。

ワークステーションIBM-RS/6000を用いて、C60分子の低準位励起状態への遷移エネルギーと遷移モーメントの計算を、CNDO/S近似のTDAとRPAにより行った。全(1p-1h)空間は14400次元という大きなものだが、この分子のIh群対称化射影演算子を用いて部分空間に分割することにより、すべての固有解を得ることが可能となった。TDA計算は一重項と三重項ともに完了し、RPA計算も2月末現在で7割方終了している。その一部については、9月の「分子構造総合討論会」で発表した。低準位励起状態における2電子励起配置混入の効果を見るためにSDCI計算も行った。その結果、基底状態と同じ1Ag対称性に属する2電子励起状態が低準位励起状態の中に存在する可能性を突き止めた。このことについては、8月の「C60総合シンポジウム」と9月の「分子構造総合討論会」で発表し、論文は雑誌Fullerene Sci.Tech.に出版される予定になっている。さらにこれらの結果を用いて、周波数依存の超分極率gの計算を行った。1Ag対称性の低準位2電子励起状態がgの算出において極めて重要な役割を演じることを明らかにした。これについては、1月の「C60総合シンポジウム」で発表し、現在論文を投稿中である。三重項状態の計算結果を用いて、C60のリン光寿命を算出する仕事は残念ながら完成に至らなかった。しかし、次回「C60総合シンポジウム」ではTDA解を用いての結果を発表できる予定である。本研究のそもそもの動機は、C60の可視紫外部における吸収および発光スペクトルを理論的に解明することだった。第1許容遷移の吸収位置と強度についての性格はほぼ解明できた。これについても現在論文を投稿準備中である。