EXAFSによるメタン酸化触媒の構造と機能の研究

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EXAFS(XAFSとも、X線吸収微細構造)は不均一触媒のキャラクタリゼーションの重要な一手法として最近特に重用されるようになってきている。本研究ではこのEXAFSを用いて種々の方法で調製した触媒の構造を決定し、その触媒機能と併せ考えることにより効率よいメタンの部分酸化反応触媒を開発することを目的としている。メタン部分酸化反応に活性な触媒としてはこれまでにモリブデン、パラジウム、ロジウムなどの金属を主成分としたものが報告されている。本研究でもこうした系について、担体効果、調製法による活性の違いなどを研究する予定であるが、こうした系ではX線吸収は20keV以上の硬X線領域にあり、従来のX線分光器では対応できない。そのため、今年度はまずX線分光器の高エネルギー化を行った。具体的にはスーパーグラファイト結晶(松下技研)および並進回転ステージ(シグマ光機)を購入し、従来の一結晶分光器をオーダーソーター付きの二結晶分光器に改造した。次いで上述の分光器を使用してシリカおよびアルミナ担持のモリブデン触媒についてEXAFS測定を行ったところ、明らかにモリブデンの周囲の局所構造に違いが認められた。前者ではメタン部分酸化反応に有効であり、後者では部分酸化に止まらずほぼ完全に酸化反応がおこる。この構造の違いと反応の選択性との関連について現在検討中である。また、特性吸収端のエネルギーが更に高いロジウムやパラジウム等についても測定が可能であることも確かめた。今後こうした他のメタン部分酸化触媒についても測定を行い、構造と機能の関連について調べる予定である。