水素化脱硫・脱窒素反応を主体とする分子反応工学

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本報告は水素化脱硫、脱窒素反応に対するアルミナ担持モリブデン窒化物の触媒活性と昇温脱離法により表面モリブデン種を検討した。また分子占有面積の異なる吸着分子の吸着実験から、触媒表面の不規則性を検討し反応活性との関連性も考察した。また、CO吸着量から触媒表面上のモリブデン種は担持量の増加とともに増大し、担持量6.6wt%のMoO_3担持量で最大になり、脱窒素反応の反応活性に相関関係を持つことが分かった。この結果から、アルミナ担持モリブデン窒化物触媒は担持量6wt%付近において触媒表面上にモリブデン種が高分散し、水素化脱窒素反応について最大活性を示した。3種類の窒化温度で窒化しNH_3冷却した12.5%Mo/Al_2O_3触媒のTPO実験を行った。脱離ガスはNH_3、N_2、H_2であり、773K窒化処理触媒ではH_2Oも脱離した。窒化触媒のTPDから、815-845K、960-1000Kおよび1110K付近にN_2脱離ガスが観察された。TPR法と担持量変化から、12.5%Mo/Al_2O_3触媒の773K窒化触媒上ではAl_2O_3と相互作用したMoO_2、973K窒化触媒上ではMoO_2とMo_2N、1173K窒化触媒上ではMo_2Nが表面上に形成されていると考えられた。また、担持モリブデン窒化物の窒化処理温度の上昇に伴い水素化脱窒素反応活性も増加することから、窒化処理温度による触媒表面の変化と触媒反応活性に関連性があると考えられる。さらに、分子占有面積の異なる分子を触媒に吸着させ、触媒の表面の複雑さも定量した。これより窒化処理温度を773Kから1173Kに上昇させることにより、触媒表面の不規則性が増大し、反応活性も窒化処理温度1173Kで最大になった。