ゼオライト系窒素酸化物除去触媒における脱アルミニウム挙動の解析

沸石脱氮氧化物催化剂脱铝行为分析

• 批准号: 08232241
• 负责人: 佐野 庸治
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Japan Advanced Institute of Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232241/
• 关键词: ゼオライト; 脱アルミニウム; 固体高分解能NMR; 水蒸気; 細孔容積

NOx除去触媒の一つとして検討されている金属イオン交換ZSM-5ゼオライト触媒においては、ゼオライト骨格構造からの脱アルミニウムにともなう活性劣化が重要な問題となっている。昨年度は水蒸気雰囲気下におけるHZSM-5ゼオライトの脱アルミニウム速度が見掛け上骨格構造中のアルミニウム量の3次に比例することを見い出した。しかし、骨格構造外アルミニウム種の化学的状態や脱アルミニウムにともなうゼオライト細孔容積の変化などの詳細については十分には明らかにされていない。そこで、本年度ではスチ-ミングおよび熱処理により脱アルミニウム率の異なるHZSM-5ゼオライトを調製し、そのFT-IRスペクトルおよび水、窒素の吸着挙動から、水蒸気雰囲気下でのHZSM-5ゼオライトの脱アルミニウム挙動を検討した。水蒸気分圧を0.1kg/cm^2とし、処理時間を変えた場合のゼオライトの水酸基領域のFT-IRスペクトルには、橋かけ水酸基および末端シラノール基に基づく3605および3740cm^<-1>付近に新たなピークが観察された。3665および3780cm^<-1>付近のピークはそれぞれゼオライト骨格構造中のアルミニウムの4本のAl-O結合のうち一部の結合が切断されたアルミニウム種、およびゼオライト骨格構造から完全に脱離したAlOOHの水酸基に起因すると考えられている。3665cm^<-1>付近のピーク強度は処理時間6時間まではスチ-ミング時間とともに増加したが、その後徐々に減少し処理時間72時間ではほとんど消失した。3780cm^<-1>付近のピークは3665cm^<-1>付近のピークが観察されたスチ-ミング初期の処理時間2時間では全く観察されなかったが、6時間以降そのピーク強度は増大しその後減少した。このことは、スチ-ミング処理にともなうHZSM-5ゼオライトの脱アルミニウムは、骨格構造中の4本のAl-O結合が一度に加水分解されるのではなく逐次的に加水分解されることを示している。なお、スチ-ミング処理後のゼオライトの細孔容積W_0(N_2)は処理前の値とほとんど同じであり、本実験条件下におけるスチ-ミング処理によるゼオライト骨格構造の破壊はほとんど起こっていないことが明らかとなった

NOx removal catalyst の一つとして検柕れているmetal イオン exchange ZSM-5 ゼオライトcatalyst においては, ゼオライトbone structure からの出アルミニウムにともなうActivity deterioration is an important issue となっている. Last year's water steamed atmosphere 囲気下におけるHZSM-5ゼオライトの出アルミニウムspeed The ratio of the three times of the bone structure in the skeletal structure of the degree is not seen.しかし、The chemical state of アルミニウムkind outside the skeletal structure や出アルミニウムにともなうゼオライトpore volumeの変化などのDetailsについては十には明らかにされていない. This year's heat treatment heat treatment HZSM-5ゼオライトをmodulationし、そのFT- IRスペクトルおよび水, suffocating element inhaling and moving から, steamed 気Ambient 囲気下でのHZSM-5ゼオライトの出アルミニウム挙动を検した. Water evaporation pressure 0.1kg/cm^2とし, processing time を変えたoccasion のゼオライトのwater acid-based field FT-IRスペクトルには, Bridge かけ水 acid base および Terminal シラノールbase づく3605 および 3740cm^<-1> Fu close に新たなピークが観看された. 3665 および 3780cm^<-1> Fu close のピークはそれぞれゼオライトbone structure in のアルミニウムの4 this のAl-O combined のうち partのcombinationがcutされたアルミニウムkind,およびゼオライトbone structureかIt is completely separated from the water-acidic base of AlOOH. 3665cm^<-1>Fu close のピーク strength は processing time 6 hours まではスチ-ミング time The processing time of とともにincrease and したが, and the その后 Xu 々に decreases to 72, and the time of ではほとんど disappears. 3780cm^<-1>FUJINのピークは3665cm^<-1>FUJINのピークが観草されたスチ-ミングThe initial processing time is 2 hours, and the full strength is reduced after 6 hours.このことは, スチ-ミング processing にともなうHZSM-5 ゼオライトの出アルミニウムは, bone structure in progressの4本のAl-O bonding is done once and is decomposed with water. It is decomposed with water step by step. The pore volume of なお, スチ-ミング after treatment is W_0 (N_2) and the pore volume before treatment is the same as that of じであり, hon実験Under the condition of におけるスチ-ミング treatment におるゼオライトbone lattice出の波壊はほとんど起こっていないことが明らかとなった

项目成果

竹田清志: "水の吸着によるZSM-5型鉄シリケート骨格構造中の鉄量の評価" 日本化学会誌. 8. 680-686 (1996)

Kiyoshi Takeda：“通过水吸附评价ZSM-5型硅酸铁骨架结构中的铁含量”日本化学会杂志8. 680-686（1996）。

T.Sano: "Sorption of water vapor on HZSM-5 type zeolites" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 1771-1778 (1997)

T.Sano：“HZSM-5 型沸石上水蒸气的吸附”表面科学和催化研究。

岩見吉博: "FT-IRおよび水の吸着によるHZSM-5ゼオライトの脱アルミニウム挙動の検討" 日本化学会誌. 7. 617-623 (1996)

Yoshihiro Iwami：“通过 FT-IR 和水吸附研究 HZSM-5 沸石的脱铝行为”日本化学会杂志 7. 617-623 (1996)。