モレキュラーシービング膜反応器の開発

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アルミナ支持体上に塗布したゲルを結晶化させる気相輸送法により、クラックのない緻密なゼオライト膜が得られることは既に報告したが,今年度は緻密なゼオライト膜の生成機構について詳細な検討を行い,以下のような知見を得た。1.フェリエライト膜合成過程をFESEM観察することによりアルミナ支持体の細孔内にフェリエライト結晶の超微粒子がぎっしりつまっているのがわかった。すなわちアルミナ支持体の細孔はフェリエライト多結晶により埋めつくされているものと思われる。2.フェリエライト膜合成過程の膜断面におけるSi原子およびAl原子の分布の経時変化をEDX分析により観察した結果,Siがアルミナ支持体上のゲルからアルミナ支持体内へ移動し,Al原子はアルミナ支持体から支持体の上方へ移動していることがわかった。3.支持体上のゲルの結晶化過程のSEM観察から,ゲルはダイナミックに移動しながら結晶化していることがわかった。4.支持体上にフェリエライト結晶を置いて同様し操作を行うと,結晶は支持体内へ,その配向性を維持しながら沈み込んでいくように見えた。5.ゲルを泌みこませた支持体上のゲルを取り去ってから同様の結晶化操作を行うと支持体上へゼオライト結晶が生えてくるのが観察された。以上のことから,緻密なゼオライト膜は固相のダイナミックな結晶化,融解,再結晶化過程によりアルミナゼオライト複合相が形成される結果として出来ると結論した。