パラジウム膜反応器内の物質移動解析と反応器設計

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脱水素反応は可逆反応であり、その反応成績は熱力学的平衡によって制限される。いま、反応系内から水素のみを分子選択的に除去し得れば、平衡上の制約条件が解除され、反応の効率化が促進される。こうした目的で、水素のみを選択的に透過するパラジウム及びその合金に注目し、反応器内にパラジウム膜を設置する、パラジウム膜反応器が注目されている。本研究は、脱水素反応における平衡制約条件を解除し、高効率反応系を実現するためのパラジウム膜反応器の設計にかかわる化学工学的基礎指針を提案することを目的とする。昨年度はセラミック膜に銀-パラジウム合金を無電解メッキした複合膜反応器について、実用条件を考慮した反応システムを試作した。水素透過特性についての基礎的な知見を得るため、水素透過実験を行い、コンピュータシミュレーションにより理論との一致を検証した。これらの知見を基に、新しい膜反応器への展開を試みた。特定分子を原料として供給する方向への拡張を行い、MCFC型膜反応器の可能性を示唆した。本年度は、反応工学的観点から、あらたにトータルな反応装置としての総合的評価を加えた設計指針を提案する.このため反応器の最適操作条件を決定するための物質移動の詳細な解析と膜反応器に必要な触媒の設計要件について検討を行うとともに、新しい反応器の提案を行った。1 セラミックス緻密層を持つ、パラジウム-セラミックス複合膜の水素透過特性の解析を行い、緻密層の水素の拡散抵抗を考慮することで、水素分圧依存性や、透過の方向依存性を解明した。2 膜反応器内では半径方向の水素の拡散が問題となることを指摘し、触媒層内に整流板を設置することで、これらの影響を抑制する新しい反応器を提案した。3 膜反応器の特殊性を考慮し、低温、低スチーム量でも動作するエチルベンゼン脱水素触媒の選択を行った。2 以上の知見をもとに、PSA反応器やMCFC反応器など特定分子の除去や供給を行うための新しい反応器の提案を行った。前者は水素吸蔵材量と触媒のハイブリッド化、後者は電極触媒の設計を中心に検討した。