燃焼排ガス中のNOxの接触還元分解用SAPO触媒の開発

催化还原分解燃烧废气中NOx的SAPO催化剂的研制

基本信息

批准号：
08232268
负责人：
滝田祐作
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Oita University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232268/
关键词：
NO還元分解 SAPO APSO 反応機構触媒

项目摘要

ディーゼルエンジンや希薄燃焼エンジンでは排気ガスに多量の酸素が含まれるため、現在のNOxの後処理技術の応用が困難である。従来の研究においてCu-SAPO-34は酸素存在下でもC_3H_6を還元剤として高いNOx選択還元活性を示すことと、特に優れた熱安定性を有することを見出した。さらに、種々の金属イオンを格子中に導入したMe-APSO-34もNO還元活性を有すること、骨格にCoイオンを導入したCoAPSO-34に、さらにCuをイオン交換したCu-CoAPSO-34は活性が高く、Coイオンが活性を示すためCuイオン交換量がCu-SAPO-34より少なくても活性が高くなることを報告した。今回はこの触媒上での反応機構について検討した。所定の前処理(500℃, 5h真空排気→400℃, 4h, O_2 (100 torr)中で酸化処理→350℃, 3h真空排気)を行ったCu-SAPO-34に室温でNOを導入すると1890cm^<-1>にCu(I)-NO^<δ+>に帰属される吸収が大きく著れ、これを350℃で加熱処理するとさらに2240, 2150, 1600, 1570, 1520cm^<-1>に新たな吸収が現れた。2240cm^<-1>の吸収は触媒上に吸着したN_2O, 2150cm^<-1>の吸収はCu(I)-NO_2^+に帰属できる。1600, 1510cm^<-1>の吸収は(〕.KA.〔)(Nitrato unidentate), 1570cm^<-1>の吸収が(〕.KA.〔)(Nitrato bidentate)と考えられる。このとき、同条件で行った閉鎖循環系による気相ガスの分析から気相中には多量のNO(m/e=30)とごくわずかなN_2(m/e=28)が検出された。室温で気相を排気するとNO_3種のみが残り、その他は脱離した。これに室温でC_3H_6を導入するとNO_3が消失し、vCH_3, vCH_2, δCH_3が現れた。さらに350℃で長時間熱処理を続けるとNCO種が出現した。この様な変化から反応機構を推定した。

柴油机和瘦燃烧发动机在废气中含有大量氧气，因此很难应用当前的NOx后处理技术。在先前的研究中，发现Cu-Sapo-34即使在氧气存在的情况下，使用C_3H_6作为还原剂也表现出高NOX选择性还原活性，并且具有特别出色的热稳定性。 Furthermore, it was reported that Me-APSO-34, in which various metal ions were introduced into the lattice, also has NO-reducing activity, and that Cu-CoAPSO-34, in which Co ions were introduced into the backbone, was highly active, and that since Co ions were active, it was more active even if the amount of Cu ion exchange was smaller than that of Cu-SAPO-34.这次，我们研究了该催化剂上的反应机制。当在室温下未引入Cu-Sapo-34时，经过了规定的预处理（500°C，5小时真空吸气→400°C，4小时真空吸气在O_2（100 torr），350°C，350°C，3小时，3小时的真空度上）在房间的吸收中，当摄入量增加了cu^cu^<cu（i） - <<<<在350°C下，新的吸收在2240、2150、1600、1570和1520 cm^<-1>中出现。 2240cm^<-1>的吸收可以归因于吸附在催化剂上的Cu（i）-no_2^+。认为1600和1510cm^<-1>的吸收被认为是（] .ka。[）（硝酸盐独立），被认为是1570cm^<-1>的吸收被认为是（] .ka。[）（nitrato盲）。目前，使用闭合循环系统在相同条件下，通过使用闭合循环系统在气相中检测到大量的NO（M/E = 30）和少量的N_2（M/E = 28）。当气相在室温下撤离时，只剩下三个NO_TYPE，而将其除去。当在室温下引入C_3H_6时，NO_3消失了，VCH_3，VCH_2和ΔCH_3出现。此外，在350°C继续进行热处理后，出现了NCO物种。从这些变化中估算了反应机制。