燃焼排ガス中のNOxの接触還元分解用SAPO触媒の開発

催化还原分解燃烧废气中NOx的SAPO催化剂的研制

• 批准号: 08232268
• 负责人: 滝田 祐作
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Oita University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232268/
• 关键词: NO還元分解; SAPO; APSO; 反応機構; 触媒

ディーゼルエンジンや希薄燃焼エンジンでは排気ガスに多量の酸素が含まれるため、現在のNOxの後処理技術の応用が困難である。従来の研究においてCu-SAPO-34は酸素存在下でもC_3H_6を還元剤として高いNOx選択還元活性を示すことと、特に優れた熱安定性を有することを見出した。さらに、種々の金属イオンを格子中に導入したMe-APSO-34もNO還元活性を有すること、骨格にCoイオンを導入したCoAPSO-34に、さらにCuをイオン交換したCu-CoAPSO-34は活性が高く、Coイオンが活性を示すためCuイオン交換量がCu-SAPO-34より少なくても活性が高くなることを報告した。今回はこの触媒上での反応機構について検討した。所定の前処理(500℃, 5h真空排気→400℃, 4h, O_2 (100 torr)中で酸化処理→350℃, 3h真空排気)を行ったCu-SAPO-34に室温でNOを導入すると1890cm^<-1>にCu(I)-NO^<δ+>に帰属される吸収が大きく著れ、これを350℃で加熱処理するとさらに2240, 2150, 1600, 1570, 1520cm^<-1>に新たな吸収が現れた。2240cm^<-1>の吸収は触媒上に吸着したN_2O, 2150cm^<-1>の吸収はCu(I)-NO_2^+に帰属できる。1600, 1510cm^<-1>の吸収は(〕.KA.〔)(Nitrato unidentate), 1570cm^<-1>の吸収が(〕.KA.〔)(Nitrato bidentate)と考えられる。このとき、同条件で行った閉鎖循環系による気相ガスの分析から気相中には多量のNO(m/e=30)とごくわずかなN_2(m/e=28)が検出された。室温で気相を排気するとNO_3種のみが残り、その他は脱離した。これに室温でC_3H_6を導入するとNO_3が消失し、vCH_3, vCH_2, δCH_3が現れた。さらに350℃で長時間熱処理を続けるとNCO種が出現した。この様な変化から反応機構を推定した。

デ ィ ー ゼ ル エ ン ジ ン や when thin combustion 焼 エ ン ジ ン で は row 気 ガ ス に の abundant acid contains が ま れ る た め, now after の NOx の 処 technology の 応 with difficulty が で あ る. 従 research に の お い て Cu element in the presence of SAPO - 34 は acid で も C_3H_6 を yuan also tonic と し て high い NOx sentaku yuan also active を shown す こ と と, に optimal れ た thermal stability を す る こ と を shows し た. さ ら に, kind of 々 の metal イ オ ン に を grid import し た Me - APSO - 34 も NO there yuan activity を す る こ と, bone に Co イ オ ン を import し た CoAPSO - 34 に, さ ら に Cu を イ オ ン exchange し た Cu - CoAPSO - 34 は high active が く, Co イ オ ン を が activity in す た め Cu イ オ ン The exchange rate is がCu-SAPO-34よ なくて less なくて <s:1> activity が high くなる とを とを report た. This time, on the <s:1> <s:1> catalyst, the で <e:1> anti-応 agency に て検 て検 て検 て検 is demanding た. The prescribed pretreatment (500℃, 5 hours of vacuum degassing →400℃, 4 hours, で acidification treatment in O_2 (100 torr) →350℃) Line 3 h vacuum exhaust 気) を っ た Cu - SAPO - 34 に room temperature で NO を import す る と 1890 cm ^ < 1 > に Cu (I) - NO ^ < + > delta に 帰 genus さ れ る suction 収 が big き く れ, こ れ を 350 ℃ heating で 処 Richard す る と さ ら に 2240, 2150, 1600, 1570, 1520cm^<-1>に new たな absorbed が present れた. 2240 cm ^ < 1 > の suction 収 は catalyst on に sorption し た N_2O, 2150 cm ^ < 1 > の suction 収 は Cu (I) - NO_2 ^ + に 帰 genus で き る. 1600, 1510 cm ^ < 1 > の suction 収 は (). KA.) (Nitrato unidentate), 1570 cm ^ < 1 > の suction 収 が (). KA.) (Nitrato bidentate) と exam え ら れ る. こ の と き, with conditions で っ た closed circulation system に よ る 気 phase ガ ス の analysis か ら 気 phase に は の NO more quantity (m/e = 30) と ご く わ ず か な N_2 (m/e = 28) が 検 out さ れ た. Room temperature で gas phase を exhaust gas すると no ₃ kinds of <s:1> みが residual, そ <s:1> his を detachment た. こ れ に room-temperature で C_3H_6 を import す る と NO_3 が disappear し, vCH_3 vCH_2, delta CH_3 が now れ た. Youdaoplaceholder0 350℃で prolonged heat treatment を続けるとNCO species が results in <s:1> た. <s:1> isomatous な change ら anti-応 agency を presumption た.

项目成果

Y.Takita: "Copper Ion Exchanged Silicoaluminophosphate (SAPO) as a Thermostable Catalyst for Selective Reduction of Nox with Hydrocarbons." Zeolite and Related Microporous Materials : State of the Art 1994 (Eds.J.Weotkamp, H.G.Karge, H.Pfeifer and W.Holde

Y.Takita：“铜离子交换硅铝磷酸盐 (SAPO) 作为热稳定催化剂，用于用碳氢化合物选择性还原氮氧化物。”

Y.Takita: "Capacitive Type Sensors for the Selectivity Detection of Nitrogen Oxides." Proc.5th Intern Meet.Chem.Sens.494-497 (1995)

Y.Takita：“用于选择性检测氮氧化物的电容式传感器。”

Y.Takita: "Sensitive Detection of Nitrogen Oxides based on Capacitance Changes in Binary Oxide Mixture." Sensors and Actuators,. B30. 43-45 (1996)

Y.Takita：“基于二元氧化物混合物中的电容变化对氮氧化物进行灵敏检测。”

Y.Takita: "Copper Ion Exchanged Silicoaluminophosphate (SAPO) as a Thermostable Catalyst NO_x with Hydrocarbons." Zeolite and Related Microporous Materials (Elsevier). 1493-1500 (1994)

Y.Takita：“铜离子交换硅铝磷酸盐 (SAPO) 作为碳氢化合物的热稳定催化剂 NO_x。”

Y.Takita: "Cu-SAPO-34 for reduction of NO with propene." JOURNAL OF CATALYSIS.

Y.Takita：“Cu-SAPO-34 用于用丙烯还原 NO。”