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非定常操作下での触媒反応

非稳态运行下的催化反应

基本信息

批准号：
09218225
负责人：
新山浩雄
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、担持白金触媒上でのNO-CO反応において,触媒表面吸着種の過渡応答を観察した。触媒は60/80meshに粉砕したアルミナ(JRC-ALO-4)に塩化白金酸を含浸し,焼成・還元して用いた.担持率は1wt%とした.本触媒を本年度申請した拡散反射測定用高温FT-IRチャンバーにセットし,希釈したNO,COを導入し,吸着種(特にNCO種)の経時変化を観察した.また,吸着種の状態が定常的になった時点でCOの供給を停止し,各吸着種の過渡応答を観察した.標準条件はNO:500ppm,CO:2500ppm,He希釈とし,温度は200°Cとした.NO-CO反応が定常となった後,COの供給を停止すると,NCO種の急激な増加が一瞬見られ,その後減少した.その極大はCO停止後数分であった.このNO種も極大を示すように変化したが,その極大値はCO停止後数十分であった.CO種は単調に減少した.興味深い点は,NCOの生成は定常では非常に遅いのに,過渡応答時には非常に速いということである.以上の現象は今のところ不明な点は残されるが,次のような説明が可能である.(1)定常条件では,過剰なCOが優先的に表面を覆ってしまい,NOがほとんど吸着できない.そのため,NO種は観察されず,また吸着NOと吸着COの2分子反応によって生成すると思われるNCO種の生成は遅い.(2)COの供給を停止すると,吸着していたCOが徐々に減少し,NOが吸着できるようになる.その間,NOもCOも表面に同時に存在するので,NCOの生成が起こる.観察されたNCOの生成は非常に速いので,本来のNCO種の生成反応は速いと考えられる.定常条件下でNCO種の生成が遅いのは反応速度定数が小さいためではなく,原料となるNO種の表面濃度が低いためだと考えられる.

In this study, NO-CO reaction on supported platinum catalyst was investigated, and the transition of adsorption species on catalyst surface was observed. Catalyst 60/80mesh powder (JRC-ALO-4) is impregnated with platinum acid, calcined and recovered. The holding rate is 1wt%. This catalyst is applied for this year's high temperature FT-IR reflectance measurement. It is hoped that NO,CO will be introduced and the time of adsorption of species (especially NCO species) will be observed. The adsorption state is constant, the CO supply is stopped, and the transition of each adsorption species is observed. The standard conditions are NO:500ppm,CO:2500ppm,He wants to go to bed, the temperature is 200°C. After NO-CO reaction becomes constant,CO supply stops,NCO species increase rapidly, and then decrease. A few minutes after the CO stops. The maximum value of CO is zero. The maximum value of CO is zero. Intriguing deep middle point,NCO generation is not constant, not very fast, transition time is not very fast. The above phenomena are unknown, and the second explanation is possible. (1)Under steady state conditions, CO is preferred over NO in the surface. NO species are detected,NO is adsorbed, CO 2 molecules are adsorbed, NCO species are generated, NO is adsorbed, CO 2 molecules are adsorbed, CO 2 molecules are adsorbed, CO 2 molecules are (2)CO Supply stops, CO decreases,NO decreases. In the meantime,NO and CO exist simultaneously on the surface, so NCO generation starts. Observe that NCO species are generated at a very high speed, and that NCO species are generated at a very high speed. Under steady state conditions, NCO species formation rate is determined to be small, NO species surface concentration of raw materials is low.