Ni/Pdを主成分とする新規高性能ゼオライト触媒を用いる脱硫

点击翻译按钮获取中文摘要

交付申請書に記した研究計画に従って、まず、パラジウムおよびニッケルを担持したY型ゼオライト(Pd-Ni-Y)とともに、さらにランタンおよびモリブデンを加えた3元金属担持ゼオライト触媒(Pd-Ni-Mo-YおよびPd-Ni-La-Y)を調製し、これらを用いてジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応を行った。その結果、第3金属の添加により触媒活性を向上できることが明らかとなった。次いで、パラジウムとニッケルの担持順序を逆にした2元および3元金属担持ゼオライト触媒、Ni-Pd-Y、Ni-Pd-Mo-Y、Ni-Pd-La-Yの3種の活性を調べた。興味あることに、パラジウムとニッケルの担持順序を変えることにより触媒活性が向上し、調べた6種の触媒のうちでNi-Pd-La-Yが最も高い触媒能を有することがわかった。窒素を含むカルバゾールも幾分高い温度を要するが分解可能であった。また、より軽油に近い条件での脱硫触媒活性を検討する目的で、ジベンゾチオフェン-ドデカン(95:5)混合物の脱硫処理をNi-Pd-La-Y存在下で行ったところ、ドデカンの回収率95%以上で、かつ98%以上のジベンゾチオフェン分解率が達成された。その立体的かさ高さのためジベンゾチオフェンよりもさらに脱硫されにくいとされる4,6-ジメチルジベンゾチオフェンならびにそのドデカンとの混合物の処理においても、同様に良好な結果が得られた。用いた触媒の活性に差異が生じる要因を調べるため、アンモニア吸着-昇温脱離、ピリジン吸着-IR、水素吸着の各分析を行った。その結果、高い活性を示す触媒は、酸点量、金属分酸度のいずれもが高い傾向にあることがわかった。