「大気化学・燃焼化学における新規ラジカル連鎖反応」の成果取りまとめ

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21世紀の社会において人類が科学に最も期待することの一つは、科学的知識の総動員による正確な未来予測である。既によく知られているように、近年、オゾン層破壊、地球温暖化、対流圏汚染などに対してモデルによる様々な将来予測が試みられているが、必ずしも信頼に足るだけの予測が行われている訳ではない。これらの不一致の原因の一つとして、多種多様な分子からなる大気圏での化学反応において多くの見落としがあることが考えられる。予測をより精度の高いものにするためには、大気化学に係わる精緻な基礎的データをより多く蓄積することが極めて重要である。本研究領域の目的は大気化学や燃焼化学において、従来あまり考慮されなかったフリーラジカルや不安定分子に係わる新しい化学過程に注目して、それらの化学過程を物理化学・反応の研究者が集約的に研究を行い、得られた基礎的成果の重要性を評価し、さらに大気化学や燃焼化学に係わる新しいラジカル連鎖反応の提案に結びつけようとするものである。行われた主な研究と成果は(1)ペルオキシラジカルの対流圏大気化学や燃焼化学における新しい役割の発見。特に大気中に放出された硫黄化合物が硫酸に酸化される新しい連鎖酸化反応の提案。(2)オゾンの光解離における励起酸素原子生成の量子収率の広い波長領域で厳密に測定と成層圏オゾン濃度の再評価。(3)水-酸素分子の錯体のマイクロ波分光による検出とミリ波との二重共鳴を用いた錯体の回転定数と錯体の構造の決定。(4)高精度量子化学・振動計算による錯体の平衡構造と平衡定数の決定。(5)平衡定数からシミュレーション計算によって求めた錯体濃度の全球分布とその温暖化に対する評価。(6)ペルオキシラジカルの純回転スペクトルが測定とラジカルの衛星を用いたリモートセンシングの可能性の評価。(7)大気中のエアロゾルに関しての理論的研究及び、光化学チャンバーを用いた実験的研究。など多数の優れた研究が行われ、それらは200を越える原著論文において発表された。本年度はこれらの研究の総まとめを行い、最終報告書の作成と公表を行った。10月には文部科学省において最終成果ヒヤリングを受けた。10月15日から17日にかけて神奈川県湘南国際村、生産性国際交流センターにおいて最終研究集会を開催した。ニュースレターの発行とそのインターネットによる情報公開をひきつづき行なった。