低温プラズマ場による触媒活性種の高機能化

利用低温等离子体场提高催化活性物质的功能

• 批准号: 13126220
• 负责人: 尾上 薫
• 金额: $ 6.72万
• 依托单位: Chiba Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-13126220/
• 关键词: マイクロ波; プラズマ; メタン; 触媒; 白金; ゼオライト; エチレン

本研究では原料にマイクロ波を照射しプラズマ化することで触媒表面への到達前に原料を活性種に変換し,触媒活性の高機能化による新たな反応プロセスの開発を行った.ケーススタディーとして反応原料にメタンまたはメタン/酸素混合ガスを,固体触媒としてPt/Al_2O_3またはH-ZSM-5を選定し,以下に示す知見を得た.[1]マイクロ波照射で生じた活性種の存続領域マイクロ波照射領域ではメタンから炭化水素種活性種,水素種活性種が,酸素からは酸素種活性種が生成し,いずれの場合も気相ラジカルが生成することを確認した.また,照射場から100mm離れた場合にはそれぞれのラジカル濃度が半減することを明らかにした.[2]メタンプラズマとPt/Al_2O_3触媒との複合によるエチレンの合成マイクロ波照射額域から固体触媒層までの距離(ξ)を変化させた結果,ξ=0mmでのエチレン収率(YC_2H_4)は78%を示した.また,ξ=100mmではYC_2H_4は3%であった.ξの増加にともないYC_2H4が減少することからメタンプラズマ濃度が高い条件で触媒に接触させることでエチレンが高収率で得られることを明らかにした.[3]メタンプラズマとH-ZSM-5触蝶との複合による油状生成物の生成[2]と同様の操作を行ったところ,メタンプラズマ濃度と油状生成物は正の相関を示した.このとき最大油状生成物収率は57%であり,脂肪族化合物を主とする生成物が得られることを見いだした.[4]メタン/酸素混合ガスプラズマとPt/Al_2O_3触媒との複合がメタンの酸化に及ぼす影響の検討ξ=0mmでは一酸化炭素(収率YCO=40%),および二酸化炭素(YCO_2=59%)が得られ,炭化水素の生成は些少であった.ξの増加にともないYCO_2が減少しYCOが増加する傾向が得られた.また,いずれの場合も水蒸気の生成が些少であったことからメタン/酸素混合ガスにマイクロ波を照射することで水蒸気の生成を抑制しながらメタンの炭素酸化を促進することを明らかにした.

In this study, the conversion of active species of raw materials before the arrival of catalyst surface and the development of new reaction systems with high functionalization of catalyst activity were studied. The solid catalyst Pt/Al_2O_3 and H-ZSM-5 were selected as the raw materials for the reaction. [1]The active species are generated under the irradiation of microwave and the active species are generated under the irradiation of microwave. When the irradiation field is 100mm away, the concentration of the radiation field decreases by half. [2]As a result, the ratio of Pt/Al_2O_3 catalyst recombination (YC_2H_4) to Pt/Al_2O_3 catalyst recombination (YC_2H_4) was 78%.また,ξ=100mmではYC_2H_4は3%であった. YC_2H_4 decreases when the catalyst concentration is high. [3]H-ZSM-5 is the most important catalyst for the formation of oily products. The highest percentage of oily products was 57%, and aliphatic compounds were the main products. [4]The acidification of Pt/Al_2O_3 catalyst and its influence on the reaction of Pt/Al_2O_3 catalyst were studied. The results showed that the first acidified carbon (YCO=40%) and the second acidified carbon (YCO_2=59%) were obtained, and the formation of carbonized water was reduced. YCO_2 decreases and YCO increases. In this case, the generation of water vapor is reduced. The generation of water vapor is suppressed by irradiation of wave and the generation of carbon acidification is promoted.

项目成果

尾上ら: "マイクロ波プラズマ法を用いたメタンの転換反応"産業技術国際交流会 マイクロ波効果・応用シンポジウム 講演要旨集. 78-79 (2001)

Onoue 等人：“利用微波等离子体法的甲烷转化反应”国际工业技术微波效应与应用研讨会摘要 78-79（2001 年）。

(財)産業創造研究所編: "マイクロ波応用技術 -化学,材料,医療から環境浄化まで"工業調査会(印刷中). (2004)

工业创造研究所主编：《微波应用技术——从化学、材料、医疗到环境净化》工业研究组（2004年出版）。

尾上ら: "熱拡散現象を利用したメタンから炭化水素の合成"分離技術. 13. 108-112 (2003)

Onoe 等人：“利用热扩散现象从甲烷合成碳氢化合物”分离技术 13. 108-112 (2003)。

Onoe et al.: "Characteristics of Methane Oxidation Using Microwave Plasma Technique"International Symposium on Microwave Science and Its Application to Related Fields. 184-185 (2002)

Onoe等：“微波等离子体技术甲烷氧化的特点”微波科学及其在相关领域的应用国际研讨会。

Onoe et al.: "Effects of scale-up factor on characteristics of methane dehydrogenative coupling using a thermal diffusion column reactor"Journal of the Japan Petroleum Institute. 45. 10-14 (2002)

Onoe等人：“放大系数对使用热扩散塔反应器的甲烷脱氢耦合特性的影响”日本石油学会杂志。