低温プラズマ場による触媒活性種の高機能化

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本研究では原料にマイクロ波を照射しプラズマ化することで触媒表面への到達前に原料を活性種に変換し,触媒活性の高機能化による新たな反応プロセスの開発を行った.ケーススタディーとして反応原料にメタンまたはメタン/酸素混合ガスを,固体触媒としてPt/Al_2O_3またはH-ZSM-5を選定し,以下に示す知見を得た.[1]マイクロ波照射で生じた活性種の存続領域マイクロ波照射領域ではメタンから炭化水素種活性種,水素種活性種が,酸素からは酸素種活性種が生成し,いずれの場合も気相ラジカルが生成することを確認した.また,照射場から100mm離れた場合にはそれぞれのラジカル濃度が半減することを明らかにした.[2]メタンプラズマとPt/Al_2O_3触媒との複合によるエチレンの合成マイクロ波照射額域から固体触媒層までの距離(ξ)を変化させた結果,ξ=0mmでのエチレン収率(YC_2H_4)は78%を示した.また,ξ=100mmではYC_2H_4は3%であった.ξの増加にともないYC_2H4が減少することからメタンプラズマ濃度が高い条件で触媒に接触させることでエチレンが高収率で得られることを明らかにした.[3]メタンプラズマとH-ZSM-5触蝶との複合による油状生成物の生成[2]と同様の操作を行ったところ,メタンプラズマ濃度と油状生成物は正の相関を示した.このとき最大油状生成物収率は57%であり,脂肪族化合物を主とする生成物が得られることを見いだした.[4]メタン/酸素混合ガスプラズマとPt/Al_2O_3触媒との複合がメタンの酸化に及ぼす影響の検討ξ=0mmでは一酸化炭素(収率YCO=40%),および二酸化炭素(YCO_2=59%)が得られ,炭化水素の生成は些少であった.ξの増加にともないYCO_2が減少しYCOが増加する傾向が得られた.また,いずれの場合も水蒸気の生成が些少であったことからメタン/酸素混合ガスにマイクロ波を照射することで水蒸気の生成を抑制しながらメタンの炭素酸化を促進することを明らかにした.