炭素同位体比を指標に用いた有機二次粒子の起源と生成・成長機構の解明

以碳同位素比为指标阐明有机二次粒子的起源、生成和生长机制

• 批准号: 14048202
• 负责人: 角皆 潤
• 金额: $ 3.46万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14048202/
• 关键词: ベンゼン; 炭素安定同位体比; 起源; 連続フロー型質量分析; 大気化学; エアロゾル; 有機二次粒子; 分解

本研究では炭素同位体比定量が難しかった大気中のC_5以上のガス状有機分子について分子毎の炭素同位体比を測定可能にすることを第一の目的とした。具体的には、C_8までの直鎖、イソおよび環状アルカン類、C_5までのアルケン類、ベンゼンやトルエン、キシレン類などの芳香族、そしてピネンやイソプレン類について、これらを100pmolC以上含む一般大気約10Lについて一回の試料導入で同時炭素同位体比測定を実現することを目指した。そしてこの手法を各種大気試料や発生源試料中のガス状炭化水素の分子毎の炭素安定同位体比測定に応用することで炭素炭定同位体比の指標としての有用性について検討することを第二の目的とした。本研究の結果C_8までの直鎖、イソおよび環状アルカン類、ベンゼンやトルエン、キシレン類などの芳香族に関しては当初の目標をほぼ満たす測定システムを確立することが出来た。そしていくつかの大気試料や主要発生源試料について炭素同位体比の実測にも成功した。室内燃焼実験で放出される排ガスの同位体組成は、燃焼物や燃焼条件によって多少変化するものの、C3植物燃焼の平均値を大気の実測値と分子毎に比較したところ都市大気における各分子の値はバイオマス燃焼とほぼ同じ値を示しており、基本的にはC3植物(あるいはこれらから派生して生成した化石燃料)の燃焼がこれら分子の起源であることを裏付けていることがわかった。しかし洋上大気試料における各値を燃焼起源との間で比較すると特にベンゼンやトルエン等で大きな炭素同位体の相違が観測されている。これはこれら比較的短寿命の分子が洋上大気中で分解する際の同位体分別の影響と考えられ、この値を元に炭化水素の分解の有無や分解率の算出可能であることがわかった。一方エチレンやアセチレンといった不飽和炭化水素は、燃焼ガスにおいても大気試料においても他の炭化水素と炭素同位体比の特徴が大きく異なる。これは不飽和炭化水業に由来する二次生成粒子は一般の飽和炭化水素や芳香族炭化水素に由来する有機二次粒子とは異なる炭素同位体比の特徴を示すことを示唆するもので、今後有機二次粒子の炭素同位体比データを解釈する際に重要な知見となると結論した。以上の成果は国内の学会で公表した他、5件の論文を一年間に公表した。

The first objective of this study is to determine the carbon isotope ratio of organic molecules above C_5 in the atmosphere. The results show that C_8, C_8, C_5, C_8, C_8, C_9, C_8, C_ The second purpose of this method is to investigate the usefulness of carbon isotope ratio indicators for the determination of carbon isotope ratio in various large sample development and biogenic samples. The results of this study are as follows: (1) The direct, indirect and cyclic aromatic species of C_8 are related to the initial purpose of the study. The carbon isotope ratio was successfully measured in both the large and the main source samples. The isotope composition of indoor combustion emission, combustion conditions, and the average value of C3 plant combustion. Basic C3 plants (such as fossil fuels) are burned to the ground. A comparison of the combustion origins of various carbon isotopes in the upper atmosphere The influence of isotope separation on the decomposition of short-lived molecules in the upper atmosphere and the decomposition rate of carbonized water elements can be calculated. The characteristics of unsaturated carbon isotope ratio of unsaturated carbon isotope are different from those of unsaturated carbon isotope ratio of unsaturated carbon isotope. The origin of secondary particles in unsaturated carbon water is generally saturated carbon water and aromatic carbon water. The characteristics of carbon isotope ratio of organic secondary particles are shown. In the future, the carbon isotope ratio of organic secondary particles is important to understand. The above achievements were published by the Chinese Academy of Sciences and five papers were published in one year.

项目成果

Tsunogai, U.: "An updated estimation of the stable carbon and oxygen isotopic compositions of automobile CO emissions."Atmos.Environ. 37. 4901-4910 (2003)

Tsunogai，U.：“汽车二氧化碳排放稳定碳和氧同位素组成的最新估计。”Atmos.Environ。

Toyoda. S.: "Production mechanism and global budget of N_2O inferred from its isotopomers in the western North Pacific"Geophys. Res. Lett.. 29, 3. AN1037 (2002)

丰田章男。

Yamanaka, T.: "Lithotrophic animal community atop of the serpentine seamount : a deep-sea mussel Bathymodiolus sp. with both methanotrophic and thiotrophic endosymbionts"Geomicrobial J. (in press). (2003)

Yamanaka, T.：“蛇纹石海山顶部的石质营养动物群落：具有甲烷营养型和硫营养型内共生体的深海贻贝 Bathymodiolus sp.”Geomicrobial J.（出版中）。

Nakagawa, F.: "Stable isotopic compositions of bacterial light hydrocarbons in marginal marine sediments."Land and marine hydrogeology (eds.Tanigitchi, M., Wang, K., Gamo, T.), 199pp., Elsevier Science, Netherland. 141-150 (2003)

Nakakawa, F.：“边缘海洋沉积物中细菌轻烃的稳定同位素组成”。陆地和海洋水文地质学（eds.Tanigitchi, M., Wang, K., Gamo, T.），199 页，Elsevier Science，荷兰。

Tsunogai, U.: "Carbon isotopic evidence of methane oxidation through sulfate reduction in sediment beneath seafloor cold seep vents on the seafloor at Nankai Trough"Marine Geol.. 187. 145-160 (2002)

Tsunogai, U.：“南海海槽海底冷泉喷口下沉积物中硫酸盐还原导致甲烷氧化的碳同位素证据”海洋地质 187. 145-160 (2002)