直接導入法による一酸化炭素の高感度炭素・酸素安定同位体比定量法の開発と応用

直接引入法高灵敏一氧化碳碳氧稳定同位素比测定方法的研制及应用

• 批准号: 13740313
• 负责人: 角皆 潤
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13740313/
• 关键词: 一酸化炭素; 炭素安定同位体比; 酸素安定同位体比; 連続フロー型質量分析; 大気化学; 直接導入; 土壌; 分解

本研究では大気等の天然試料中に含まれる微量の一酸化炭素(CO)について、その炭素および酸素の同位体比(δ^<13>C値・δ^<18>O値)の高感度定量法を開発することを目標とした。具体的には従来行われてきたCO_2変換法ではなく、直接連続フローで質量分析計に導入し、質量数28・29・30のCOピークの積分面積比からδ^<13>C値・δ^<18>O値を定量する直接導入法を行い、既に限界の見えたCO_2変換法の感度を上回る感度での同位体測定実現を目指した。そしてこれを演習林等で採取中の土壌ガス中のCOの炭素・酸素安定同位体比測定に応用して、土壌によるCOの分解機構の解明や土壌によるCO分解フラックスの算出に利用することを目的としていた。前年度の研究でおよそシステムを完成することが出来たので、本年度はそのシステムの微修正と最終測定スペックの確定をまず第一に行った。その結果CO導入量300pmolにおける測定精度は、δ^<13>Cが±0.2‰、δ^<18>Oが±0.4‰となり、ほぼ当初の予定通りの測定システムを完成させることが出来た。つづいてこのシステムを利用して、北海道大学農学部の実験農場や北海道大学苫小牧演習林において土壌ガスと大気試料の採取を行い、濃度と炭素・酸素安定同位体比の測定を行った。そして土壌における一酸化炭素分解における同位体分別係数の算出や土壌の違いの影響を考察し、その分解過程の考察やグローバルな土壌吸収フラックスの算出を同位体マスバランスを利用して行った。以上の分析法の開発に関しては、本研究代表者を筆頭著者としてAnalytical Chemistry誌にその成果を公表した。またこれ以外に連続フロー型質量分析技術を応用した同位体分析に関連しては5件の論文をこの一年間に公表した。

In this study, a highly sensitive quantitative method for the determination of trace amounts of acidified carbon (CO), carbon dioxide and acid isotope ratios (δ^<13>C value·δ^<18>O value) in natural samples was developed. Specifically, the direct introduction method of CO_2 conversion method is introduced into the mass analyzer, and the integrated area ratio of CO_2 conversion method with mass number of 28·29·30 <13><18>is quantified. The sensitivity of CO_2 conversion method is limited to the sensitivity of isotope determination. The CO decomposition mechanism in the determination of CO carbon/acid stable isotope ratio in soil samples was analyzed and calculated. This year's study was completed, and this year's study was fine-tuned. The measurement accuracy of CO introduction amount 300pmol is <13>±0.2‰, δ^ O <18>±0.4 ‰, and the measurement accuracy of CO introduction amount 300 pmol is ±0.4‰. The measurement of carbon and acid stable isotope ratio was carried out in the laboratory of Hokkaido University and in the laboratory of Hokkaido University. The calculation of isotope separation coefficients in the decomposition of acidified carbon and the investigation of the decomposition process are carried out. The author of this study and the author of Analytical Chemistry are the authors of this study. The results of this study were summarized in five papers published in the past year.

项目成果

Fumiko Nakagawa: "Stable isotopic compositions of bacterial light hydrocarbons in marginal marine sediments"Land and marine hydrogeology(eds.M.Taniguchi, K.Wang, and T.Gamo), Elsevier Science. (印刷中). (2002)

Fumiko Nakakawa：“边缘海洋沉积物中细菌轻烃的稳定同位素组成”陆地和海洋水文地质学（M.Taniguchi、K.Wang 和 T.Gamo 编），Elsevier Science（2002 年出版）。

角皆 潤: "冷湧水の起源について"月刊 地球. 23巻・12号. 846-851 (2001)

Jun Kadomina：《论冷泉水的起源》《地球月刊》第23卷，第12期。846-851（2001）。

斉藤拓也: "海洋大気における炭化水素の測定"月刊 海洋. (印刷中). (2002)

Takuy​​a Saito：“海洋大气中碳氢化合物的测量”月刊 Kaiyo（出版中）。

Tsunogai, U.: "Carbon isotopic evidence of methane oxidation through sulfate reduction in sediment beneath seafloor cold seep vents on the seafloor at Nankai Trough"Marine Geol.. 187. 145-160 (2002)

Tsunogai, U.：“南海海槽海底冷泉喷口下沉积物中硫酸盐还原导致甲烷氧化的碳同位素证据”海洋地质 187. 145-160 (2002)

T.Gamo: "Chemical characteristics of newly discovered black-smoker fluid venting and its effluent dispersion at the Rodriguez Triple Junction, Indian Ridge"Earth and Planetary Science Letters. 193. 371-379 (2001)

T.Gamo：“新发现的黑烟流体排放的化学特性及其在印第安山脊罗德里格斯三联结处的流出物分散”《地球与行星科学快报》。