Theoretical Study on Spatial and Temporal Heterogeneous Dynamics in Condensed Phases

凝聚相时空非均质动力学理论研究

• 批准号: 18066018
• 负责人: SAITO Shinji
• 金额: $ 10.56万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2006
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2006 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18066018/
• 关键词: 理論化学; 時間・空間的不均一ダイナミクス; 二次元赤外分光法; 分子シミュレーション; 多時間相関関数; 不均一性の寿命; 水; 複素比熱; エネルギー緩和; 空間・時間的不均一ダイナミクス; 2次元赤外分光法; 構造変化ダイナミクス; 不均一性の減衰; 非平衡分子動力学法; 非線形赤外分光法; 分子動力学法; 分子間運動; 緩和現象; 過冷却水; 2次元ラマン分光法; 分子動力学計算法; 運動のスローイングダウン; 水素結合ネットワーク構造変化

We have been investigating fluctuations and relaxations in spatial and temporal heterogeneous dynamics. We developed a first-principal method to calculate third-order nonlinear spectroscopy. We resolved the fluctuations and energy relaxation dynamics intermolecular dynamics of liquid water and ice and presented a molecular picture for the intermolecular dynamics in water which have been observed in recent experiments. We investigated heterogeneous dynamics by means of three-time correlation functions. As a result, it was revealed that the newly introduced three-time correlation function is sensitive to the heterogeneous dynamics and couplings of correlated motions over a wide range of time scales which are hidden in the conventional two-time correlation functions. In addition to these studies, we studied the anomalous temperature dependence of constant pressure heat capacity, C_P, of water by using the complex heat capacity calculated from molecular dynamics simulation. The present study revealed the spatial and temporal energy fluctuation that produces sudden increase in C_P with decreasing temperature.

我们一直在研究时空异质动力学中的涨落和弛豫。我们发展了一种计算三阶非线性光谱的第一原理方法。我们解决了波动和能量弛豫动力学的液态水和冰的分子间动力学，并提出了在最近的实验中观察到的水分子间动力学的分子图像。我们研究了异质动力学的三时间相关函数。结果表明，新引入的三时间相关函数对隐藏在传统的两时间相关函数中的在很宽的时间尺度上的非均匀动力学和相关运动的耦合是敏感的。除此之外，我们还利用分子动力学模拟计算的复热容研究了水的定压热容C_P的反常温度依赖性。本文揭示了C_P随温度降低而突然增加的时空能量涨落。

项目成果

3次赤外分光法による水の分子間運動の理論的研究(ポスター発表)

利用三阶红外光谱理论研究水的分子间运动（海报展示）

• 发表时间: 2009
• 作者: 矢ヶ崎琢磨;斉藤真司
• 通讯作者: 斉藤真司

水と氷における変角運動の赤外スペクトルの理論的研究(ポスター発表)

水和冰中弯曲运动红外光谱的理论研究（海报展示）

• 发表时间: 2009
• 作者: 井本翔;斉藤真司
• 通讯作者: 斉藤真司

Molecular Simulations of Signal Transduction Protein Ras : Structural Changes and Reaction(ポスター発表)

信号转导蛋白 Ras 的分子模拟：结构变化和反应（海报展示）

• 发表时间: 2010
• 作者: 小林千草;東雅大;斉藤真司
• 通讯作者: 斉藤真司

Ras-GAP内でのGTP加水分解反応に関する理論的研究(ポスター発表)

Ras-GAP 内 GTP 水解反应的理论研究（海报展示）

• 发表时间: 2010
• 作者: 東雅大;小林千草;斉藤真司
• 通讯作者: 斉藤真司

過冷却液体のレオロジー

过冷液体的流变学

• 发表时间: 2007
• 作者: 古川亮;金鋼;新谷寛;斉藤真司;田中肇
• 通讯作者: 田中肇