白金,酸化チタン固定化固体酸触媒による炭化水素の選択酸化

使用固定铂和氧化钛的固体酸催化剂选择性氧化碳氢化合物

基本信息

批准号：
19028019
负责人：
山中一郎
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

これまで酸素と水素の混合ガスを酸化剤に用いた反応系において,水素の活性化と酸素の還元的活性化に必要な触媒機能の分担と協奏を基盤概念に置くことにより,穏和な条件での炭化水素の部分酸化が可能な触媒系を開発してきた.最近では,Pt/Ti0_2/Si0_2触媒を用いHC1/MeC0_2HあるいはHC1/Me_2CO溶媒を用いることにより,アルカンの選択酸化反応が進行することを見いだしている.アダマンタン酸化では付加価値の高い2級炭素酸化生成物合計の選択率が60%と高く,他の酸化反応系で報告されている選択率(10%)よりも高い特徴を有している.しかし,腐食性のHC1を用いる必要があり,プロセス的には取り扱いにくい.そこで;本特定領域研究においてHC1の代わりに固体酸を機能させることを試みたところ, Pt/TiO_2/H-ZSM-5触媒がベンゼン水酸化反応に活性であることを見いだした.上述したようにHC1の代わりに,シリカアルミナ,βゼオライト,モルデナイト, ZSM-5等の各種固体酸を担体に用いた触媒を用いて,ベンゼン水酸化を実施したところ,フェノールおよびヒドロキノン,カテコールが生成することを見出した.ベンゼン水酸化生成物以外にはフェノールが水素化されたシクロヘキサノール,およびベンゼン水素化物のシクロヘキサンの生成が観測された.中でもPt/TiO_2/H-ZSM-5が最も水酸化活性が高いことが分かった.Pt以外のPd, Rh, Au, Ru等の貴金属を用いたところ,Ptが特異的に高活性であり,Ptは単に水素分子の活性化に関わるだけでなく, Pt, TiO_2,固体酸の界面が協奏的に作用して活性酸素の生成に関与していることが明らかとなった.

到目前为止，在反应系统中，使用氧气和氢作为氧化剂的混合气体，我们已经开发了催化剂系统，通过将催化剂函数的共享和通信置于激活氢和概念中的还原性激活所必需的催化剂功能，从而使碳氢化合物的部分氧化在轻度条件下。最近，我们发现，使用HC1/MEC0_2H或HC1/ME_2CO溶剂使用PT/TI0_2/SI0_2催化剂来进行选择性氧化。 Adamanthan氧化对以60％的总增值二碳氧化产物具有高选择性，并且选择性高于其他氧化反应系统中报道的10％。但是，腐蚀性HC1是必要的，在此过程中很难处理。因此，在这项研究中，我们试图使固体酸起作用代替HC1。已经发现PT/TIO_2/H-ZSM-5催化剂在苯羟基化中活跃。如上所述，使用催化剂使用二氧化硅，β沸石，灰军和ZSM-5作为载体而不是HC1进行苯羟基化，并发现苯酚，羟基喹酮和邻苯二酚是生产的。除了苯羟基化产物外，还观察到已与苯酚氢化的环己醇的形成，并观察到环己烷苯基氢化氢苯乙烷。其中，发现PT/TIO_2/H-ZSM-5具有最高的羟基活性。当使用PD，RH，AU和RU之类的高贵金属外，PT除了PT以外，PT具有高度活性，并且PT不仅参与氢分子的激活，而且PT涉及PT，还揭示了Tio_2和固体酸之间的界面与固体酸之间的界面与Active氧有关，从而使Active Oxygen的产生与演奏。

项目成果

期刊论文数量（3）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Pt/TiO_2/SiO_2触媒によるアルケンのO_2/H_2酸化

Pt/TiO_2/SiO_2催化剂O_2/H_2氧化烯烃

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
0
作者：
斉藤隆一;他;山中一郎
通讯作者：
山中一郎

Pt/TiO_2/H-ZSM-5触媒によるフェノール合成

Pt/TiO_2/H-ZSM-5催化剂合成苯酚

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
触媒 49
影响因子：
0
作者：
山内禎啓;他;山中一郎
通讯作者：
山中一郎

Simple Vanadium(V) Catalyst for Oxidation of Alkane with O_2 under Mad Conditions

简单钒(V)催化剂疯狂条件下O_2氧化烷烃

DOI：
发表时间：
2007
期刊：
Chemistry Letters 36
影响因子：
0
作者：
辻康之;藤原哲晶;Ichiro Yamanaka
通讯作者：
Ichiro Yamanaka

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