樹木状分子の特性を活かした協奏機能錯体触媒の開発

利用树枝状分子特性开发协同功能复合催化剂

基本信息

  • 批准号:
    20037030
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.18万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    2008
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2008 至 2009
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究課題では分子周辺部の修飾手法に着目し,周辺部に導入した修飾官能基による触媒活性中心の制御を試みた.修飾置換基としてポリエチレングリコール(PEG)に着目した.PEGに代表されるポリエーテル類は,水溶性の非イオン性界面活性剤として知られている.また,これら分子群は酸素原子の孤立電子対を利用して金属カチオンと錯体を形成し,相関移動触媒として機能することも分かっている.中心金属への直接的な相互作用に加えカチオンの取り込み効果による新たな機能の発現を狙い,PEG鎖を組み込んだホスフィン配位子ならびに含窒素複素環カルベン(NHC)配位子を設計・合成し,これら配位子の機能をパラジウム触媒による鈴木-宮浦カップリング反応で検討した.4-クロロトルエンとフェニルボロン酸との反応において,PEG部位を有するボスフィン配位子ならびに含窒素複素環カルベン配位子が非常に高い活性を示すことが分かった.一方,PEG鎖をもたない配位子では反応は全く進行しなかった.種々の比較実験の結果,配位子上にPEG鎖が保持されていることが極めて重要であることが明らかとなった.また,環境に負荷となる反応副生物の生成を抑制することを念頭に置き,原子効率の高い付加反応において高選択的な分子変換反応を達成しうる触媒系の探索を進めた.その結果,酸塩化物のアルキンへの付加反応を達成するイリジウム触媒ならびに,ホルムアミド類のアルキンへの付加反応を達成するパラジウム触媒の開発に成功した.
This study focuses on the modification methods of the molecular periphery, and the introduction of modified functional groups into the molecular periphery to control the catalytic active center. PEG stands for "water soluble" and "non-aqueous" interfacial active agent. The molecular group is composed of isolated electrons of the acid atom and the metal atom. Direct interaction between central metal ions and their derivatives, discovery of novel functions, design and synthesis of PEG lock ligands containing complex element-ring ligands (NHC) The function of this ligand is to promote the catalytic activity of the ligand. The activity of the ligand is very high. The activity of the ligand is very high. One side,PEG lock, two pairs of ligands, two pairs of ligands. As a result of comparison, PEG locks on ligands remain extremely important. The study of catalyst system for high efficiency and high selectivity of molecular reaction was carried out. As a result, the development of the catalyst was successful.

项目成果

期刊论文数量(29)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
テトラエチレングリコール鎖を外周部に導入したデンドリマー型ホスフィン配位子の開発と鈴木-宮浦反応における機能
外周引入四乙二醇链的树枝状膦配体的开发及其在铃木-宫浦反应中的功能
  • DOI:
  • 发表时间:
    2008
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    藤原哲晶;吉田昌平;太田英俊;寺尾潤;辻康之
  • 通讯作者:
    辻康之
Triarylphosphanes with Dendritically Arranged Tetraethylene Glycol Moieties at the Periphery: An Efficient Ligand for the Palladium-Catalyzed Suzuki-Miyaura Coupling Reaction
  • DOI:
    10.1002/anie.200802683
  • 发表时间:
    2008-01-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    16.6
  • 作者:
    Fujihara, Tetsuaki;Yoshida, Shohei;Tsuji, Yasushi
  • 通讯作者:
    Tsuji, Yasushi
ポリエチレングリコール鎖を導入した均一系分子触媒の鈴木-宮浦反応における顕著な効果
掺入聚乙二醇链的均相分子催化剂对铃木-宫浦反应的显着效果
  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    藤原哲晶;吉田昌平;吉川貴裕;寺尾潤;辻康之
  • 通讯作者:
    辻康之
Palladium-catalyzed intermolecular addition of formamides to alkynes.
  • DOI:
    10.1021/ja910038p
  • 发表时间:
    2010-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    15
  • 作者:
    Tetsuaki Fujihara;Yuko Katafuchi;Tomohiro Iwai;J. Terao;Y. Tsuji
  • 通讯作者:
    Tetsuaki Fujihara;Yuko Katafuchi;Tomohiro Iwai;J. Terao;Y. Tsuji
m-テルフェニル基を有するピリジン配位子の合成および銅との錯化挙動
间三联苯吡啶配体的合成及其与铜的络合行为
  • DOI:
  • 发表时间:
    2010
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    堀本裕一朗;徐庭華;仙波一彦;藤原哲晶;寺尾潤;辻康之
  • 通讯作者:
    辻康之
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  • 通讯作者:
    寺田眞浩
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  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    野木 馨介;徐 庭華;藤原 哲晶;寺尾 潤;辻 康之
  • 通讯作者:
    辻 康之

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    2024
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    $ 2.18万
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  • 财政年份:
    2006
  • 资助金额:
    $ 2.18万
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