表面増強光触媒の反応初期過程の解明

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金ナノ粒子を担持しだ酸化チタン薄膜で、表面プラズモン吸収により酸化チタンへの電子移動が生じ, 可視光電流が観測されるとの報告がある。その現象を応用すれば、太陽光エネルギーを化学反応に用い、水を分解し水素燃料を製造する光触媒の開発が期待できることから、粒子系において、表面プラズモン吸収による半導体への電荷移動を観測し, 効率のよい電荷分離の条件を探索することにより、可視光で有効に働く光触媒系の設計への応用の可能性をさぐることを目的として研究を行った。金微粒子を担持した酸化チタン微粒子において、可視光を照射しプラズモン吸収を生じさせることから酸化チタンに生じるラジカルを低温77KにおけるESR測定から観測した。その結果、電子移動ではなく、正孔が酸化チタンに生じることを見出した,このことは、酸化チタン表面で水が酸化できる可能性を示している。また,室温懸濁系における酸化チタンから酸素への電子移動で生じるスーパーオキサイドラジカル(・O_2^-)を化学発光測定により観測したところ、・O_2^-は検出されなかった。このことから、酸化チタンへ電子が移動したとしても、酸素を還元する前に消失することを見出した。可視光を吸収する半導体BiVO_4の電極系において光電流の観測から、表面電荷移動を調べたところ、表面プラズモン吸収に対応した光電流は観測されなかった、このことから、プラズモンとBiVO_4半導体の光電磁場の結合作成が容易に生じないことがわかった。