In situ-Untersuchungen von Solvothermalsynthesen

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Das Auffinden geeigneter Reaktionsparameter zur erfolgreichen Darstellung offenporiger Systeme unter solvothermalen Bedingungen ist auch heute noch sehr stark auf die Erfahrung des Experimentators und die in vielen Versuchsreihen empirisch angesammelten Informationen angewiesen. Dies gilt sowohl für die bereits seit Jahrzehnten intensiv untersuchten oxidischen porösen Systeme, aber in weitaus größerem Maß für Chalkogenide mit vergleichbaren offenen Netzwerken, für die ein beträchtliches Potential an interessanten physikalischen Eigenschaften erwartet werden kann. Die unter solvothermalen Bedingungen ablaufenden Reaktionen und Strukturierungsvorgänge sind weitgehend unbekannt, für eine gezielte Syntheseplanung jedoch grundlegend. Die Produktbildung hängt empfindlich von den Ausgangs- und Reaktionsbedingungen ab. Durch vielfältige Untersuchungen an dem Modellsystem Mn/Sb/S/Amin soll ein Verständnis der Wirkungsweise der verschiedenen Einflußgrößen auf die Produkt- und Kristallbildung gewonnen werden. An diesem Modellsystem, das durch die Kombination von Hauptgruppenchalkogenoanionen mit einem Nebengruppenelement besonders interessant ist, soll gezielt der wichtige Schritt der Mobilisierung der Ausgangsstoffe aufgeklärt werden. Dazu sollen Untersuchungen zum Einfluß der Temperatur, Solvens sowie Art und Konzentration der Ausgangsstoffe durchgeführt werden. Zusätzlich sollen die bei der Reaktion stattfindenden Veränderungen an kristallinen Oberflächen der elementaren Edukte untersucht werden. Der Einsatz molekularer Vorstufen bei der Synthese sowie Versuche, solche Precursoren aus den Ansätzen zu isolieren, sollen die zu Beginn der Produktbildung ablaufenden Schritte klären. Die Produktbildung wird mit in situ-Röntgenbeugungsexperimenten am DESY in Hamburg untersucht. Für diese Experimente wurde eine geeignete Meßzelle gebaut. Durch die Korrelation der Ergebnisse der in situ-Röntgenbeugung mit in situ-Untersuchungen zum temperatur- und zeitabhängigen Verlauf der Konzentrationen der verschiedenen Bestandteile in Lösung soll ein atomistisches Bild des Entstehungsprozesses erarbeitet werden. Die Untersuchungen sollen auf das System Mo/(S, Se)/(Amin, Alkalikation) ausgedehnt werden.