Einfluß der Reaktionsführung auf die katalytische Aktivität und Selektivität bei der Hydroaminierung von Alkinen

反应程序对炔烃加氢胺化催化活性和选择性的影响

基本信息

项目摘要

... Im vorliegenden Projekt soll an Hand einer wichtigen generischen Reaktion der organischen Synthese, der Hydroanimierung (untersucht am Beispiel der intramolekularen Hydroaminierung von Alkinen), die Rolle der Reaktionsführung auf die Aktivität und Selektivität sowie auf die Produktleistung des Reaktors untersucht werden. Spezifisch untersucht wird die Reaktion von 6-Amino-1-hexin zu 2-Methyl-1,2- dihydropiperidin katalysiert durch ausgewählte (in Vorarbeiten gut definierte) Nebengruppen-Metallkomplexe (Pd(CH3CN)4(BF4)2 und Cu (CH3CN)4PF6). Im ersten Schritt soll die Reaktion mit den homogenen Katalysatoren in einer (polaren und apolaren) flüssigen Phase unter- sucht werden, um die Mikrokinetik der Reaktion zu erfassen. Im zwei- ten Schritt wird dann die Reaktion mit dem in einer polaren Phase gelösten Katalysator und einer gleichzeitig anwesenden apolaren Pha- se, die bevorzugt Edukte und Produkte löst, untersucht. Im dritten Schritt soll die Reaktion durch die an festen Trägermaterialien im- mobilisierten metallorganischen Komplexe katalysiert werden. Dafür wird der heterogenisierte Katalysator, der in einem (polaren) Lö- sungsmittel suspendiert ist, eingesetzt. Der Reaktionsverlauf soll durch die Kombination von UV/VIS- und NIR-Spektroskopie in situ ver- folgt werden (im Labor des Antragstellers entwickelte und erprobte Meßtechnik ist vorhanden). Für den Fall der Reaktionsführung über zwei nicht mischbare Flüssigphasen (Schritt 2) ist dadurch die Ana- lyse der Veränderungen der Zusammensetzung beider Phasen und der Kinetik des Stoffübergangs möglich. Für den Schritt 3 werden homo- gene Katalysatoren auf/in festen Trägern, wie dealuminierte Zeoli- then und Polysiloxanen immobilisiert (Zusammenarbeit mit Dr. Thomas Müller am Lehrstuhl). Zur mathematischen Beschreibung des chemisch- reaktiven Stoffübergangs wird das Zweifilmmodell herangezogen wer- den.
...本项目旨在解决一个有机合成、水胺化反应(在Alkinen分子内水胺化反应中的应用)、反应器在反应器活性和选择性中的作用以及反应器韦尔登的问题。研究了6-Amino-1-hexin与2-Methyl-1,2- dihydropiperidin的催化反应,并对反应条件进行了讨论。首先,Schritt将反应与一个(极化和非极化)流动相的均质催化剂结合,使反应的微动力学得以实现。在两种情况下,Schritt将与他们在一个极化阶段中的反应进行比较,并在一个极化阶段中进行快速反应,从而使教育和生产得到改善。在一种可移动的金属组织复合材料中,通过一种固定的过渡材料来实现反应,这种复合材料是韦尔登的催化剂。Dafür wird der heterogenisierte Katalysator,der in einem(polaren)Lö- sungsmittel suspendiert ist,eingesetzt.通过UV/维斯-和NIR-光谱仪的组合,可在现场进行韦尔登测量(在分析仪器的加工和测试技术中进行)。Für den Fall der Reaktionsführung über zwei nicht mischbare Flüssigphasen(Schritt 2)ist dadverse die Ana- lyse der Veränderungen der Zusammensetzung beider Phasen und der Kinetik des Stoffübergangs möglich. Für den Schritt 3韦尔登homo- gene Katalysatoren auf/in festen Trägern,wie dealuminierte Zeoli- then und Polygonanen immobilisiert(Zusammenarbeit mit Dr.托马斯Müller am Lehrstuhl).化学反应堆的数学描述将采用两种薄膜模型。

项目成果

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