フラーレン系有機固体材料の電子物性発現に関する理論

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本研究では、フラーレン系有機固体材料において、電子物性が、発現する際の電子状態を量子化学的手法を用いて理論的に求め、その結果に基づいてその電子状態を解析・検討し、その電子物性を予測・評価した。ここでは、特に、C_<60>アニオンに注目し、電子相関を考慮しながら、その電子状態について詳細な理論的検討を行った。まず、C_<60>において3重縮退したt_<1u>対称性を有する最低空分子軌道準位(LUMO:t_<1u>)ならびに準最低空分子軌道(NLUMO;t_<1g>)に対し、軌道混合の概念を用いて、2価および3価のC_<60>アニオン(C_<60>^<2->,C_<60>^<3->)の電子状態を理論的に考察した。具体的には、t_<1u>ならびにt_<1g>軌道の混合により生成するC_<60>^<2->ならびにC_<60>^<3->の種々の電子配置に対し、配置間相互作用法を用いて、各電子状態の評価を行った。その結果、本研究では、C_<60>^<2->では3重項状態が、また、C_<60>^<3->では2重項状態が、最安定電子状態であることを理論的に明らかにした。しかし、C_<60>^<2->では、3重項状態とその最低励起状態である1重項状態とのエネルギー差は小さく、それらの電子状態は拮抗していた。これらの結果は、ESRに基づく実験結果からの報告とも一致している。