Einstellen instationärer Katalysatorzustände bei der partiellen Hochtemperatur-Oxidation von Kohlenwasserstoffen in einem Reaktor mit periodischer Strömungsumkehr

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Ziel des beantragten Forschungsprojektes ist die Entwicklung und Validierung eines integrierten Reaktorkonzeptes zur Optimierung der partiellen Oxidation von Kohlenwasserstoffen bei hohen Temperaturen und kurzen Verweilzeiten. Dies soll durch eine Kombination von periodischen Änderungen der Zulaufkonzentrationen mit einem periodischen Wechsel der Strömungsrichtung erreicht werden. Auf diese Weise lassen sich instationäre Katalysatorzustände stabilisieren, d.h. die Adsorbatbedeckungen auf der Katalysatoroberfläche nehmen Werte an, die unter stationären Bedeckungen nicht eingestellt werden können. Gleichzeitig wird durch den periodischen Wechsel der Strömungsrichtung ein intensiver regenerativer Wärmeaustausch erzielt, so daß mit minimalem Sauerstoffanteil ein sehr hohes Temperaturniveau und dadurch gute Selektivitäten und Umsätze erzielt werden können. Das Verfahren soll zunächst anhand der Synthesegas-Herstellung durch direkte Oxidation von Methan an Pt und Rh-Katalysatoren untersucht werden. Im nächsten Schritt ist die Erweiterung auf die katalytische Oxidation von Ethan zu Ethylen als Beispielreaktion für die oxidative Dehydrierung einfacher Kohlenwasserstoffe zu den entsprechenden Olefinen geplant. Die Untersuchungen sollen in beiden Fällen in engem Wechselspiel zwischen Simulation und Experiment erfolgen. Schließlich sollen anhand von Bifurkationsanalysen grundsätzliche Kriterien identifiziert werden, die die Kinetik eines katalytischen Reaktionssystems erfüllen muß, um eine Selektivitätssteigerung durch eine periodisch wechselnde Strömungsrichtung erwarten zu lassen. Das Forschungsvorhaben ist längerfristig angelegt. In der beantragten ersten Förderperiode von zwei Jahren sollen zunächst anhand detaillierter Simulationsrechnungen das Reaktorprinzip für die katalytische Methanoxidation validiert und geeignete Betriebsparameter ermittelt werden. Parallel dazu soll ein Versuchsreaktor aufgebaut und in Betrieb benommen werden. In ersten Versuchen soll schließlich das Prinzip auch experimentell validiert und das Simulationsmodell im Vergleich mit den experimentellen Ergebnissen verifiziert oder verbessert werden.