近赤外光領域で二種の発光を示す低毒性量子ドットの作製と細胞内温度計測への応用

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本年度は、温度依存性の異なるバンド端発光と欠陥発光を示すAg-In-Ga-S (AIGS) QDをコアとして、その発光特性を向上しつつ水への安定性を付与する新規シェル材料の探索を主に行った。まず、水に安定なランタン硫化物に着目し、NaLaS2、LaSx、Ga-La-Sをシェル材料として選択して、当研究室で開発されたAIGS@GaSxコア/シェルナノ粒子の合成法をもとにシェル合成を行った。La硫化物シェル合成の際、La前駆体としていくつかの前駆体を試し、LaCl3を用いた場合に得られる粒子の発光量子収率（QY）が高くなる傾向があることを見出した。AIGSコアナノ粒子のQYが約10~20 %であるのに対し、AIGS@NaLaS2はコアシェル化反応後にQYが5.8 %まで減少してしまったが、AIGS@LaSx、AIGS@GaLaSナノ粒子はそれぞれ22、37%まで増加し、バンド端発光の増強が確認できた。但し、配位子交換によってQD表面を親水化にした後に水に分散しようとするといずれのナノ粒子も凝集してしまい、TEM観察から粒子同士が融合しナノ粒子形状を維持していない様子が確認されたことから、La硫化物シェルでは水への安定性が不十分であることが示唆された。そこで、もう一つのシェル材料候補としてSiO2に着目した。逆ミセル法によって合成したAIGS@SiO2コア/シェルナノ粒子はメタノール中でバンド端、欠陥発光の両方を示し、QYは12 %であった。但し、こちらも水に分散しようとしたところ凝集が見られた。合成の最後で配位子末端のメトキシ基を親水性のヒドロキシ基にする加水分解反応が上手く進んでいないか、このヒドロキシ基が精製時のメタノール・エタノールによる洗浄によってアルコキシ基に変換されている可能性があり、合成・精製方法の最適化が必要である。