Generierung und Charakterisierung von Strukturgradienten in Sodalithen und ihr Einfluß auf die lokale Teilchenbewegung und das chemische Reaktionsverhalten

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Die Generierung von Strukturgradienten in Sodalithen erfolgt durch Synthese aus Edukten mit mindestens zwei strukturdirigierenden Gastspecies. Die Dimension und Verteilung dieser Baugruppen in den Sodalithkäfigen führt zu chemischen Gradienten und lokalen Verzerrungen des Wirtsgerüstes. Geplant ist die Synthese von Einkristallen mit Phasenbereichen der Gastanionen Cl, J und [O2H3] auf Nanometerskala. Neben den Kohärenzspannungen in den Grenzwänden zwischen den Domänen führt eine Temperaturerhöhung zur Verstärkung der Gradienten, verursacht durch das charakteristische Expansionsverhalten der einzelnen Mikrostrukturbereiche (Volumenkontraktion bei Gastanionen [O2H3], normale thermische Ausdehnung bei Cl bzw. anormale Expansion beim J). Der Einfluß gegenläufiger Gradienten der Kohärenzspannungen auf die Grenzwände kann somit untersucht werden. Indirekte und direkte Methoden (IR-Spektroskopie, Röntgenbeugung, MAS NMR, hochauflösende TEM; LACBED-Methode) werden zur Charakterisierung der induzierten Gradienten eingesetzt. Darüber hinaus wird der Einfluß auf die lokale Teilchenbewegung bei Reaktionen innerhalb der Sodalithmatrix am Beispiel der intrakristallinen Diffusion des Sondenmoleküls CO2 untersucht.