非線形, 非平衡系統計力学の理論とその非線形応答, 分子の自己拡散及び化学反応への応用

非线性和非平衡系统的统计力学理论及其在非线性响应、分子自扩散和化学反应中的应用

• 批准号: 62540318
• 负责人: 森田 昭雄
• 金额: $ 1.02万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1987
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1987 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-62540318/
• 关键词: 非線形応答; 分子間相互作用; ブラウン運動; 平均自乗変位; Einsteinの関係; 拡散定数; 揺らぎ; 化学反応

1.非線形応答の理論についてはKerr効果緩和の記述に際して電場が極限に低い場合には, 少なくても二個の緩和関数が必要であることを示し, 従来の一個で充分であるという考えが成立しないことが解った.2.溶液系で分子間相互作用をしている溶質分子の拡散過程の動的性質を理解するために, 二体粒子のブラウン運動をモデルに導入した. ブラウン運動を表す方程式として, Smoluchowski方程式を用いた. 分子間ポテンシャルにはLennard-Jonesポテンシャルを導入して数値計算を行った. その結果, 平均自乗変位が時間の大きいところで, 時間に比例すること, またその傾斜がポテンシャルのパラメーターに依存することが解った. 平均自乗変位が果して引力的な相互作用あるいは反発的な相互作用によるものであるかを明らかにするために対数型ポテンシャルを導入したが, この場合には, 確率密度および任意のモーメントが解析的に厳密に計算できることを見いだした. またrを粒子間拒離としたとき, A/r^n(A>o, n=2.4, …, 12)型のポテンシャルについても平均自乗変位を数値的に求めた結果, 主に反発的な相互作用に強く依存することが解った. 本研究結果はまた相互作用をする系の平均自乗変位がポテンシャルのパラメーターに依存することより, Einsteinの関係より拡散定数を求めてはいけないことを当然ながら示している.3.外部より強制的に揺らぎを加えた系の化学反応に関しては, 種々の興味ある結果を得ることができた. その中でも, 平衡状態より途中の遷移状態の前の揺らぎが増大することがありうることを見いだした. この揺らぎ突出現象は非常に面白く, 今後更に追究する必要がある.

1. The theory of nonlinear 応 answer の に つ い て は Kerr unseen fruit ease の account に interstate し て に low electrical が limit い occasions に は, less な く て も two の moderate number of masato が necessary で あ る こ と を し, 従 to の a で fully で あ る と い う exam え が established し な い こ と が solution っ た. 2. Solution is で intermolecular interaction を し て い る solute molecules の の dynamic nature of the company, scattered process を understand す る た め に, two body particle の ブ ラ ウ ン movement を モ デ ル に import し た. ブ ラ ウ を table す ン movement equations と し て, を Smoluchowski equations with い た. Intermolecular ポ テ ン シ ャ ル に は Lennard - Jones ポ テ ン シ ャ ル を import し て line the numerical calculation を っ た. そ の as a result, the average since 乗 - a が time の big き い と こ ろ で, time に proportion す る こ と, ま た そ の tilt が ポ テ ン シ ャ ル の パ ラ メ ー タ ー に dependent す る こ と が solution っ た. Average since 乗 - a が fruit し て gravitational interaction な あ る い は anti 発 な interaction に よ る も の で あ る か を Ming ら か に す る た め に type number of seaborne ポ テ ン シ ャ ル を import し た が, こ の occasions に は, Of probability density お よ び arbitrary の モ ー メ ン ト が parsing に 厳 dense に computing で き る こ と を see い だ し た. ま た r を between particles rejected from と し た と き, A/r ^ n (A > o, n = 2.4,... Type, 12) の ポ テ ン シ ャ ル に つ い て も average since 乗 - a を o the numerical に め た results, the main に strong anti 発 な interaction に く dependent す る こ と が solution っ た. This study は ま た interaction を す る is の average since 乗 - a が ポ テ ン シ ャ ル の パ ラ メ ー タ ー に dependent す る こ と よ り, Einstein の masato is よ り company, scattered destiny を o め て は い け な い こ と を certainly な が ら shown し て い る. 3. External よ り mandatory に 揺 ら ぎ を plus え た is の chemical anti 応 に masato し て は, kind of 々 の tumblers あ る results る を こ と が で き た. そ の in で も, equilibrium よ り の way の migration state before の 揺 ら ぎ が raised large す る こ と が あ り う る こ と を see い だ し た. こ の 揺 ら ぎ は very prominent phenomenon に bai く, In the future, it will be more necessary to に investigate する and がある.

项目成果

Akio Morita and Masakazu Katsumoto: Physical Review Letters.

Akio Morita 和 Masakazu Katsumoto：《物理评论快报》。

Akio Morita: Journal of Chemical Physics.

盛田昭夫：化学物理学杂志。