超音速準安定原子ビーム衝突による気体分子のペニングイオン化反応の研究

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気相での準安定原子衝突による気体分子のペニングイオン化反応の研究に新手法を開発する目的で、本研究補助金で購入したメカニカルブースタポンプ、ピラニ真空計、パソコンを装備した超音速原子ビーム装置を試作した。予備実験としてHe(2^3S)/N_2ペニングイオン化で生成するN_2^+(B-X)発光を、ノズルの直径、動作圧等の実験諸条件を変化させて測定し、最適実験条件を捜すとともに、試作装置が所期の性能を有していることを確認した。次にHe(2^3S)/O_2ペニングイオン化反応で生成するO_2^+(A-X)発光を単一衝突条件下で測定し、V'=0〜13準位の初期振動・回転状態分布をスペクトルのコンピューターシュミレーションより決定した。得られた振動分布はV'=0にピークを持ち、V'の増加とともに急激に減少する傾向を示した。この実側分布は、V'=7にピークを持つ幅広い分布をするO_2(X)→O┣D22┣D1+┫D1(A)イオン化のFranck-Condon(FC)因子と大きく異なり、He(2┣D13┫D1S)/O┣D22┫D2ペニングイオン化が非FC的過程で進行することを示唆している。回転温度はV'=0の4200KからV'=13の400Kまで急激に低下する傾向が認められた。V'=0の4200Kはペニングイオン化において過去に例のない最高の温度であり、O┣D22┣D1+┫D1(A)が著しく回転励起されていることを見出した。O┣D22┣D1+┫D1(A)の特異的な振動・回転分布は、出口O┣D22┣D1+┫D1(A)-He('S)ポテンシャルでの強い反発相互作用に起因するものと決論した。またNe┣D13┫D1P┣D22┫D2/Hcl、HBr反応についても検討し、Hcl┣D1+┫D1(A)、HBr┣D1+┫D1(A)も非FC的イオン化過程により生成することを見出した。さらに本研究手法をAr┣D13┫D1P┣D22┫D2/Kr┣D13┫D1P┣D22┫D2/CO、Kr┣D13┫D1P┣D22┫D2/N┣D22┫D2、Ar┣D13┫D1P┣D22┫D2,He(2┣D13┫D1S)/SiH┣D24┫D2励起移動反応にも適用し、励起種の生成速度定数や内部エネルギー状態分布の測定を行った。その結果、反応ダイナミックスに関する数多くの新事実を得、試作した装置がペニングイオン化のみならず励起移動反応の研究にも有用であることを確認した。なお本研究の遂行には補助金で購入したブースタポンプ、パーソナルコンピュータ、ピラニ真空計が不可欠であった。