二酸化炭素の可逆的捕捉機能を有する高分子材料の開発

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本研究は固体CO_2捕捉剤の開発を目指すもので、CO_2をカルバミン酸アンモニウムとして化学的に捕捉するエチレンジアミン単位を有する有機基を、無機材料であるシリカゲルに共有結合で保持させた、アミノシリカゲル2をアミノアルキルトリアルコキシシラン1の加水分解ー脱水縮合重合により合成した。H_2N(CH_2)_2NHC_6H_4(CH_2)_2Si(OMe)_3(la),H_2N(CH_2)_2NH(CH_2)_3Si(OMe)_3(Ib),H_2N(CH_2)_2NH(CH_2)_2NH(CH_2)_3Si(OMe)_3(Ic)を1として用い、ヒドロキシン基導入剤としてHO(CH_2)_3Si(OMe)_3(Id)をスペ-サ-としてSi(OEt)_4(le)を用いた。laーeの組み合わせにより12種のアミノシリカゲル2を合成し、CO_2捕捉能を調べたところ、フェニル基を有する2aが、フェニル基を有しない2bーcに比べ、高いCO_2捕捉能1.2(CO_2mmol/gel g)、0.19(CO_2mol/N gram atom)を示した。窒素原子あたりのCO_2捕捉能が、液状のIaと同じであることは注目される。ヒドロキシ基共存の効果は大きくなかった。2a中に捕捉されたCO_2は110℃の加熱により放出され、2aは可逆的CO_2捕捉剤として働く。アミノシリカゲルのCO_2捕捉能が、DMFの共存により、増大するという興味ある結果が得られた。すなわち、2a、2bのDMF懸濁液は、それぞれ2.6、4.1(CO_2mmol/gelg)、0.37、0.36(CO_2mol/N gram atom)のCO_2捕捉能を示し、DMF存在下では、フェニル基の特異性が失われる。これらのCO_2捕捉能はゼオライトの値に匹敵する。2aはDMF中においても可逆的にCO_2を捕捉した。以上,本研究において合成されたアミノシリカゲルは、固体および液体CO_2捕捉剤の中間に位置し、容易な取り扱いという固体捕捉剤の特徴を依然として有している。なお、有機CO_2捕捉剤に関する研究は、アミノ基の導入が困難であったため、充分行わなかった。