ゼオライト複合膜の調製とその膜分離特性に関する研究

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省エネ型分離手段として膜分離技術の応用が期待されている。この研究は、従来の高分子膜よりも耐熱性等に優れた無機膜の開発を意図してゼオライト複合膜(担持ゼオライト膜)の調製とそのガス分離特性について調べたものである。その結果、主として次の点が明かになった。支持体として多孔質アルミナを用い、各種ゼオライト膜を次の(1)〜(4)の異なる方法で調製した。(1)シリコ-ンにCaA、NaA等のゼオライト微粒子を分散した組成物を支持体に塗布し、真空乾燥;(2)支持体の表面にNaA等のゼオライト原料液(水ガラス等のシリカ源)を接触させ、オ-トクレ-ブの中で水熱合成、これを数回繰り返す;(3)上記(2)で支持体にアルミナゾルをゾルゲル法で含浸後、同じ操作を行う;(4)上記(3)や(4)で得たゼオライト膜上にシリコ-ンを塗布し,ピンホ-ルを埋める。こうして得た各種のゼオライト膜についてガス分離性能を調べた結果、(1)ーCaA膜では、nーブタン/イソブタンの分離係数がCaA含有量と共に増加し、40〜60%で2.5程となった。(1)の方法は簡便であるがゼオライトの配合割合に限界(70%)があり、O_2/N_2分離比も2.7程度に留まった。(2)で得たNaA膜の場合、ピンホ-ルがあるためガスに対しては分離選択性はほとんど見られないが、(3)ではピンホ-ルが減少しO_2/N_2分離比は2.3程度となりシリコ-ン膜と同程度の値に達した。ピンホ-ルは(4)の方法で埋めることができO_2/N_2比は3〜3.5まで増加し、この方法が分離選択性の点で最もよいことが分かった。この(4)のゼオライト複合膜の場合でも150〜200℃付近でも分離性を示し、耐熱性がよい。このように各種の方法でゼオライト膜が調製でき、今後、ガス分離により有効な実用膜の開発が期待できる。なお、膜中のガス拡散係数と誘過係数の関係も考察した。