縮退四光波混合分光の適用による回転コヒーレンス分光法の高感度化

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回転コヒーレンス分光法は、超音速ジェット中に生成するクラスターなど回転定数の小さな分子の回転定数決定の方法として有力であるが、これまでに採用されてきたポンプープローブ法は、バックグラウンドシグナルが大きく高繰り返しのピコ秒レーザーを用いないとS/N比が上がらない。本研究は、この欠点を改善するために新たに考案した縮退四光波混合分光を適用した回転コヒーレンス分光法を確立し、他の方法では構造決定が困難なあ溶媒和クラスターの構造決定を行って、クラスター内反応を定量的に理解することを最終的な目的としている。縮退四光波混合分光の適用の前に、我々が使用している低繰り返しのピコ秒レーザーによって通常のポンプープローブ法による回転コヒーレンスシグナルがある程度のS/N比で測定できる条件を整えた。まず光学系の構築を行い、これまでに研究を行ってきた9,9'-ビアントラセン(BA)について実験を行った。その結果、レーザーパワーの安定が良い場合にはS/N比は高繰り返しの実験ほどではないにしろ回転コヒーレンスシグナルが得られた。続いて縮退四光波混合分光用に光学系を作り替えた。縮退四光波混合分光法では、ピコ秒レーザー光をビームスプリッターで三本に分け、これらを高い精度で一定の角度関係で超音速ジェットに照射しなければならない。このために必要な光学素子を本補助金で購入した。その結果BAについてこの分光法でコヒーレンスシグナルが観測されたが期待したほどのS/N比は得られなかった。これは、我々が使用しているピコ秒レーザーパワーの安定性が悪く、シグナルがレーザーパワーの三次に比例する縮退四光波混合分光法では、レーザーパワーのゆらぎに大きくシグナルが左右されてしまうためである。これを克服するためにレーザーに改良を加え、一定の改善が見られた。今後、BAとAr、H_2O、CH_4、アセトンなどによる溶媒和クラスターにこの分光法を適用していく予定である。