炭酸ガスによるメタン改質反応における触媒機能と金属酸化物の活性促進効果の研究

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炭酸ガスによるメタンの改質反応(CH_4+CO_2→2CO+2H_2)について、触媒研究で重要な点は、i)炭素析出と ii)担体効果である。本研究では、本反応に対して活性であるRhとRu金属を触媒とし、上記2つの観点から、担体として用いられる種々の金属酸化物をRh/SiO_2及びRu/SiO_2に物理的に混合するという方法で研究を行なった。また、圧力条件を変え、低圧(52Torr)と高圧(456Torr)で反応を行なった。低圧条件では、Ru/SiO_2とRh/SiO_2の活性を比較すると、Ru/SiO_2の方が高活性であるが、炭素析出による劣化がし易かった。これに、Al_2O_3,TiO_2,MgOなどを物理混合すると、Al_2O_3,TiO_2の場合は活性が促進するが、MgOでは著しい活性劣化が起こった。活性の促進は、金属酸化物表面での逆水性ガスシフト反応による原因、活性の劣化はMgO表面でのCH_4の解離によるものと考えている。一方、高圧の条件では、転化率及び触媒の劣化の点において、Ru/SiO_2よりもRh/SiO_2の方が優れていた。物理混合の結果においては、MgOが著しい活性劣化を起こすことが、Ru/SiO_2及びRh/SiO_2の両者に共通していた。しかしながら、低圧条件においてみられた、Al_2O_3やTiO_2の活性促進効果は、高圧条件において、Ru、Rhいずれの触媒係においても認められなかった。