炭酸ガスによるメタン改質反応における触媒機能と金属酸化物の活性促進効果の研究

金属氧化物在二氧化碳气体甲烷重整反应中的催化作用及活性促进作用研究

• 批准号: 06750805
• 负责人: 中村 潤児
• 金额: $ 0.58万
• 依托单位: University of Tsukuba
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1994
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1994 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06750805/
• 关键词: 炭酸ガス; メタン; 合成ガス; 触媒; 金属酸化物; ロジウム; ルテニウム; 炭素析出

炭酸ガスによるメタンの改質反応(CH_4+CO_2→2CO+2H_2)について、触媒研究で重要な点は、i)炭素析出と ii)担体効果である。本研究では、本反応に対して活性であるRhとRu金属を触媒とし、上記2つの観点から、担体として用いられる種々の金属酸化物をRh/SiO_2及びRu/SiO_2に物理的に混合するという方法で研究を行なった。また、圧力条件を変え、低圧(52Torr)と高圧(456Torr)で反応を行なった。低圧条件では、Ru/SiO_2とRh/SiO_2の活性を比較すると、Ru/SiO_2の方が高活性であるが、炭素析出による劣化がし易かった。これに、Al_2O_3,TiO_2,MgOなどを物理混合すると、Al_2O_3,TiO_2の場合は活性が促進するが、MgOでは著しい活性劣化が起こった。活性の促進は、金属酸化物表面での逆水性ガスシフト反応による原因、活性の劣化はMgO表面でのCH_4の解離によるものと考えている。一方、高圧の条件では、転化率及び触媒の劣化の点において、Ru/SiO_2よりもRh/SiO_2の方が優れていた。物理混合の結果においては、MgOが著しい活性劣化を起こすことが、Ru/SiO_2及びRh/SiO_2の両者に共通していた。しかしながら、低圧条件においてみられた、Al_2O_3やTiO_2の活性促進効果は、高圧条件において、Ru、Rhいずれの触媒係においても認められなかった。

Carbon acid (CH_4+CO_2→2CO+2H_2) is an important catalyst for the improvement of carbon quality. In this paper, we study the physical mixing of Rh/SiO_2 and Ru/SiO_2 in the reaction system. Pressure conditions: Low pressure (52Torr) High pressure (456Torr) Under low pressure conditions, Ru/SiO_2 and Rh/SiO_2 are more active than Rh/SiO_2, and Ru/SiO_2 is more active than Rh/SiO_2. Carbon precipitation is more likely to deteriorate. Al_2O_3, TiO_2, MgO are physically mixed, Al_2O_3, TiO_2 and MgO are physically mixed, Al_2O_3, TiO_2 and MgO are physically mixed, Al_2O_3, TiO_2 and MgO are physically mixed. The reasons for the promotion of activity and the degradation of activity and the dissociation of CH_4 on the surface of MgO are discussed. In addition, under high pressure conditions, the degradation rate and the degradation point of Ru/SiO_2 and Rh/SiO_2 are optimized. The results of physical mixing include MgO, Ru/SiO_2 and Rh/SiO_2. Under low pressure conditions, Al_2O_3/TiO_2 catalyst system is activated. Under high pressure conditions, Ru/Rh catalyst system is activated.