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銅系触媒上でのメタノール合成および水性ガスシフト反応の理論的研究

铜基催化剂甲醇合成及水煤气变换反应理论研究

基本信息

批准号：
02F00776
负责人：
中村潤児
金额：
$ 1.09万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2003
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、銅系触媒上での反応メカニズムに関して、表面科学的実験研究と理論計算研究の両面からアプローチし、原子レベルでの解明を目指すものである。第一原理分子動力学法を用いて、Cu(111),Cu(110),Cu(100)モデル触喋における吸着水素と二酸化炭素分子から生成するフォーメート吸着種の構造や吸着エネルギーを決定することが具体的な目的である。Cu触媒表面におけるフォーメート吸着種は、メタノール合成反応の中間体として重要である。メタノール合成反応は銅触媒表面の構造に強く依存することが知られている。その原内としくてフォートメート中間体の安定性および反応性が表面構造によって著しく異なることが予想される。本研究では、Cu(111),Cu(110),Cu(100)表面でのフォーメートの吸着種(HCOO)の安定性を第一原理分子動力学法によって調べた。はじめに、フォーメート吸着種のオリエンテーションを求めた。bidentateおよびbridging構造さらにmonodentate構造の吸着エネルギーを計算した。これにより最安定構造を決定した。また、各々の構造に対する振動状態も決定した。表面構造によるフォーメイト種の安定性の違いを調べたところ、Cu(110)>Cu(100)>Cu(111)の順になった。この理論計算の結果と実験結果と比較するために、フォーメートの生成実験および分解実験の結果を解析した。その結果、吸着エネルギーは計算と実験で非常によい一致を示した。クラスター計算という別の理論計算のアプローチも報告されているが、この方法では実験値とは異なる。理論計算結果が実験を再現するという事実は、さらに、理論計算アプローチを表面反応過程に適用できることを意味している。

This study focuses on the research of reaction mechanism, surface science and theoretical calculation of copper catalyst. First principles molecular dynamics method is used to determine the specific purpose of Cu (111), Cu (110),Cu(100),Cu(111), Cu (111), Cu (110),Cu(100), Cu (111),Cu (111),Cu (110), Cu (111), Cu (110), Cu (111), Cu (111), Cu (110), Cu (111), Cu (111), Cu (110), Cu (111), Cu (111), Cu (110), Cu (111), Cu (11), Cu catalyst surface adsorption species, synthesis of intermediates and important The synthesis of copper catalysts depends strongly on the surface structure of the catalyst. The stability and reactivity of the intermediate and the surface structure of the intermediate are considered. The stability of adsorbed species (HCOO) on Cu(111),Cu (110),Cu(100) surfaces was studied by first-principles molecular dynamics method.はじめに、フォーメート吸着种のオリエンテーションを求めた。Bidentate and bridging structures are calculated for monodentate structures. The most stable structure is determined. The vibration state of each structure is determined. The stability of surface structure is regulated by Cu(110)>Cu(100)> Cu(111). The results of theoretical calculation and analysis are compared. The results of the calculation are very consistent. The method of calculation and theoretical calculation is different from the method of calculation. The results of theoretical calculation are reproduced in this paper.