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実験的キネティクス解析および第一原理分子動力学法による触媒反応過程の解明

使用实验动力学分析和第一原理分子动力学方法阐明催化反应过程

基本信息

批准号：
11166211
负责人：
中村潤児
金额：
$ 1.22万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

次式で表されるCu表面でのフォーメートの生成と分解はメタノール合成反応の素過程である。この反応について表面科学実験による研究を行った。CO_2+1/2H_2→HCOO_a主要な研究成果は、i)フォーメートの生成がstructure insensitiveであるにもかかわらず、分解はstructure sensitiveである。ii)フォーメートはギ酸の吸着によっても作れるが、そのフォーメートのCu(111)での分解速度は、CO_2の水素化で合成したフォーメートの分解速度より著しく大きい。iii)CO_2から合成したフォーメートのCu(111)での配列構造は、ギ酸からのフォーメートのものとは異なる。iv)CO_2からフォーメートが生成する機構はEley-Rideal機構である。さらにZn/Cu(111)モデル触媒におけるZnの役割を理論計算によって調べた。実験で予想されたZnがCuの第一表面層に埋まっているモデルで構造最適化および振動モードの計算を行った結果、IRAS実験で得られているOCO非対称伸縮モードの強度は弱く実験値よりも小さかった。次に、フォーメートがCuの表面に乗ったZn原子に結合すると仮定して計算したところ、OCO非対称伸縮モードの強度が大きくなり実験結果と良く一致した。また、OlsおよびClsのコアレベルシフトについても実験結果を良く再現する。さらに、Znが抜き出されたモデルではフォーメートの吸着エネルギーおよびフォーメートからジオキシメチレンヘの水素化の活性化障壁が大きく減じられ実験結果を良く説明した。このように理論計算から新たな活性点モデルが予想された。

The secondary table shows that the Cu surface has a significant effect on the synthesis of antiserotins. This is the first step in the study of surface science. CO_2+1/2H_2 "HCOO_a" mainly "research results", I) generate "structure insensitive" and decompose "structure sensitive". Ii) Hydrogenation rate, CO_2 hydrolysis rate, decomposition rate, Iii) CO_2 synthesize materials such as cu (111l) and cu (111l), which are used for manufacturing and acid synthesis. Iv) the CO_2 system is responsible for the generation of the Eley-Rideal system. Zn/Cu (111), catalyst, Zn, service, theory, calculation, operation, operation, calculation, calculation and calculation. It is expected that the first surface of the Zn Cu system can be used to optimize the performance of the computer system. The results of the calculation show that the IRAS has obtained the results of the calculation. The results show that the strength of the OCO is not the same as that of the weak one. The results show that the results are consistent with each other. The results show that the results are consistent with each other. The results are consistent with each other in the calculation of the strength of the Cu, the results of the calculation and the calculation of the strength of the OCO are in good agreement. The results showed that if the results were good, the results would be good again if the results were good, and the results were not good enough. The results showed that the results were good and the results were not good. The results showed that the results were not good enough. This is the first time that the Zn has been shown to have a good effect on the activation of the barrier. In the theory of theory, we calculated the new activity point and thought about it.