High field EPR spectroscopy of monomer and dimer nitric oxide complexes in zeolites
沸石中单体和二聚体一氧化氮复合物的高场 EPR 光谱
基本信息
- 批准号:5266166
- 负责人:
- 金额:--
- 依托单位:
- 依托单位国家:德国
- 项目类别:Priority Programmes
- 财政年份:2000
- 资助国家:德国
- 起止时间:1999-12-31 至 2005-12-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
In diesem Projekt wird die Bildung und Struktur von monomeren und dimeren Stickstoffmonoxid-Adsorptionskomplexen an Metallionen auf Kationenplätzen in Zeolithen mit Hilfe der W-Band-ElektronenSpin-Resonanz (ESR)-Spektroskopie untersucht. Im Mittelpunkt stehen dabei NO-Adsorptionskomplexe, die an einwertigen Kupferionen in Zeolithen vom Typ Cu-ZSM-5 gebildet werden. Obwohl solche Materialien für die Reinigung von Abgasen aus Verbrennungsmotoren von technologischem Interesse sind, konnten die Strukturen der am Cu+-Ion gebildeten NO-Adsorbatkomplexe weitgehend noch nicht aufgeklärt werden. Auf der Basis des hohen spektralen Auflösungsvermögens der ESR-Spektroskopie bei W-Band-Frequenzen sollen aus Pulverspektren des monomeren Cu+-NO-Komplexes die Hauptachsenwerte des g-Tensors und der 14N- und 63Cu-Hyperfeinstrukturwechselwirkungstensoren und die Lage dieser Tensoren bezüglich des g-Tensorhauptachsensystems ermittelt werden. Im Fall der dimeren Cu+-(NO)2-Komplexe ist zusätzlich der Feinstrukturtensor dieser Triplettsysteme zu bestimmen. Diese Daten erlauben dann eine detaillierte Strukturbestimmung der gebildeten Adsorptionskomplexe. Für die bisher nur wenig untersuchten dimeren NOSpezies sind zum Vergleich Messungen am NaA-Zeolithen vorgesehen, in denen chemisch stabile dimere NO-Adsorptionskomplexe erzeugt werden können.
在本项目中,将通过W波段电子自旋共振(ESR)光谱法研究单体和二聚体的吸附作用与沸石上阳离子吸附金属的复合物的形成和结构。在中等浓度的NO-吸附复合物中,典型的Cu-ZSM-5分子筛具有吸附韦尔登的能力。通过对吸附剂的吸附机理的研究,发现Cu+-离子吸附剂复合物的结构并不适合于韦尔登。在此基础上,提出了利用Cu ~+-NO-复合物单体粉末光谱对g-张量的高灵敏度谱进行ESR谱分析的方法,并对14 N-和63 Cu-超精细结构的高灵敏度谱进行了分析,得到了g-张量高灵敏度谱的拉格长度,以及g-张量高灵敏度谱的韦尔登长度。Cu ~(2+)-(NO)_2-二聚体的下降使Feinstrukturtensor的三重体系更加完善。该数据包括一个详细的吸附复合物的结构参数。为了获得更好的结果,需要在NaA-沸石上进行分子筛吸附,从而使韦尔登络合物的化学稳定性更好。
项目成果
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