アルカリ金属を含む液体半導体のダイナミクス

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融点近傍における液体セレンは、結晶と同様共有結合で結ばれた鎖状構造を有し、半導体的性質を示すが、同属の液体テルルは金属的な性質を示す。種々の測定結果をもとに、液体テルルでは鎖間の相関が強く、lone-pair電子が隣接鎖の反結合軌道へ移動し、鎖間をホールが伝導するため金属性が出現すると考えている。この液体テルルの電気伝導率は、わずかのアルカリを添加しただけで急激に低下し、半導体へと転移する。本研究ではカリウムを含む液体テルルについて、中性子準弾性散乱及び中性子非弾性散乱の各測定を高エネルギー物理学研究所のブ-スター利用施設に設置されたLAM-40、LAM-D分光器を用いて実施した。カリウムを10at%及び20at%含む液体テルルを内径8mm、肉厚0.3mmの薄肉石英管中に真空封入し、高温電気炉により加熱融解した。非弾性散乱より求めた振動状態密度において、テルル鎖内結合の伸縮振動モードがカリウム添加によって高エネルギー側へシフトし、鎖内結合が強くなることが分かった。このことは、中性子回折実験やEXAFS測定の結果が示唆する、テルル鎖の鎖間相関がアルカリ添加によって弱まるという事実とも矛盾しない。また準弾性散乱測定より中間散乱関数を求めたところ、液体テルルは5psec程度で緩和する密度揺らぎとさらに長時間残存する緩和モードが存在することが分かった。また、カリウムを添加した系では、この長時間残存する密度揺らぎの緩和時間が液体テルルに比べて極めて長くなることが明らかになった。カリウムはテルル鎖の鎖間相関を弱めるが、同時に鎖端を束縛し、束状に集合したクラスターを安定化していると考えられる。