ESDIAD/TOF装置の開発とそれを用いた表面反応ダイナミクスの研究

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1. ESDIAD(電子刺激脱離イオン角度分布)は、固体表面上の吸着系に電子照射によって電子遷移を誘起し、化学結合が開裂して脱離するイオン角度分布を測定する手法である。本研究では表面反応が進行している状態をリアルタイムで観測する目的で、ESDIAD/TOF装置を製作した。脱離イオンの同定と並進エネルギー分布測定のためのTOF測定も可能である。この装置を用いてRu(001)上のアンモニアーCO共吸着系の昇温に伴う反応を観測した。これと並行して、研究対象の予備調査としてHREELSによるCu表面上の酸素吸着種を研究した。2. ESDIAD/TOF装置は、パルス化が可能な電子銃と、4枚のグリッド及びMCPで構成されている。パルス電子ビーム(10μs幅)と、それに同期したパルス通電により、昇温、または定温でのESDIAD観測を可能にした。試料にはバイアス電圧を印加できる。MCPのスクリーンをSITビデオカメラで撮影し、脱離イオンの角度分布を記録する。脱離イオンのTOFは150nsの幅のパルス電子を入射して10nsの時間分解能でパルスカウンティングし、2kHzで繰り返し積算する。3. Ru(001)上のCOとアンモニア共吸着系β-(2×2)-(NH_3+CO)/Ru(001)について100Kから500Kまで0.5K/Sで昇温しながら連続的にESDIAD像を観測した。TOF測定により、300KまではアンモニアからのH^+、400K以上はCOからのO^+、中間領域では両方のイオンが脱離していることが分かった。200K以下の表面法線方向がくぼんだH^+の脱離分布はβ^-吸着層に特有であり、COとの共吸着による配向変化を示している。350K以上では、CO単独吸着の場合とほぼ同じで、COの脱離を伴いながらの吸着サイト変化を反映している。