フラーレン生成に及ぼす温度場の影響

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フラーレンの生成機構に関しては未知の部分が多く,より効率の良い合成方法,金属元素を内包するフラーレンや大きなフラーレンの合成は手探りで試みられているのが現状である.代表的なフラーレン大量生成法であるアーク放電法での生成率は緩衝ガラスの圧力,流量,炭素電極の送り速度などの種々のパラメーターに強く依存することが分かってきているものの,これらの依存性に関して物理的解釈は得られていない.そこで,フラーレンの生成を支配する主要因がアーク放電雰囲気の温度分布であると考え,装置内部の温度場を測定することによってフラーレンの生成が温度場にどのように影響されるかを実験的に検討した.既存のフラーレン生成実験装置を改造し,容器内にタングステン・レニウム熱電対を5点配置して,フラーレン生成時の空間的な温度分布を計測した.また,生成を行った後で,容器内のススとフラーレンの混合物を採取し,これをトルエンに溶かしススをフィルターで取り除いたうえで,高性能液体クロマトグラフィー(HPLC)によってフラーレンの成分を分離し,C_<60>の生成割合とより大きなフラーレン(C_<70>やC_<76>)の生成割合を測定した.ヘリウムガスの圧力を変えて温度分布を比較すると,ちょうどフラーレン生成率がピークを持つ圧力以上の圧力ではかなり自然対流の影響を強く受けた温度分布となることが分かった.また,アーク放電部分より上方4cm程度の位置での平均温度とフラーレンの生成率が強い相関を示すことが明らかとなった.このことから,フラーレンの生成はアーク放電部分に加えてその外側のおよそ600℃程度までの冷却のプロセスによって強く影響されることが示唆された.