ハロゲン原子によるSi表面単原子層形成とその低エネルギー除去に関する研究

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本研究においては、Siを1原子層ずつエッチングするデジタルエッチングの実現を目的にして研究を遂行した。これまでの研究から我々は水素終端したSi(111)表面にフッ素分子雰囲気中に曝すと水素がフッ素と入れ代わり、表面に単原子層のSiF層が形成されるというような自己停止反応が生じるということを明らかにしている。そこでまず第2章において、イオン照射によるF化Si層の除去の可能性を見極めるために低速Ar^+イオンを入射し、F-Si結合の除去エネルギーのしきい値を求めた結果、その下限値は18eVでありSiF層自体は非常に安定であることが分かった。そこでSiF層を直接除去することは難しいと考え、第3章においてはF終端Si表面のバックボンドを純水処理により酸化し、形成した2分子酸化層をHF溶液処理により除去するとともに再H終端化を行い、また表面をF終端化するという手順を繰り返してSi(111)表面のダブルレイヤー除去を試み、概ねこれを実現することができた。しかしながら本方法の場合、試料を真空中と大気中に交互に搬送しなければならないため非常に煩雑とならざるを得なかった。そこで第4章ではF終端Si表面を還元性分子であるNH_3に曝してSi表面への電子供与に伴うSi単原子層除去を試みたが約0.4分子層のSiF層が除去されたところで反応が停止してしまった。さらに第5章ではF終端Si表面に気相処理で2分子酸化層を形成する自己停止反応を見出すべく、種々の方法で酸化したときのその表面状態の変化調べた結果、O_2/NH_3曝露によりそれが実現できることが分かった。最後に第6章では、第5章での検討の結果O_2/NH_3曝露により形成された2分子酸化層の除去を表面の再水素終端化と共に加熱NF_3/NH_3処理により実現できることを示した。