改質ガス中の微量一酸化炭素の高選択的除去触媒に関する研究

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改質ガスを燃料とする高分子電解質燃料電池では、燃料中に少量のCOが存在すると、アノード触媒の被毒により深刻な電池性能の低下が起る。それ故、実用化に向けて、CO被毒の問題は最も大きな障害である。この問題の解決には燃料中のCOを予め大幅に低減する選択酸化除去触媒を開発することが重要である。昨年度は、Pt-Ru/モルデナイトのH_2中1%COの酸化除去活性が、Pt/モルデナイト、Ru/モルデナイトに比べ、低温で著しく向上することを見い出している。本年度はPt-Ru/モルデナイトのCO酸化特性について、さらに検討した。Pt-Ru/モルデナイトはガス流速を変えても、150℃でCO転化率、選択性とも約90%と高い値を維持したが、高温域では若干副反応のCO水素化が起り、燃料H_2のロスがあることがわかった。 In-situ FT-IRで解析したところ、 Pt-Ru/モルデナイトは反応中、 Pt表面のCO被覆率が低く抑えられるため、低温でも高いCO酸化活性を示すが、同時に活性点にH吸着も可能なため水素化が進行することがわかった。そこで、Ruと同様、PtへのCO吸着性を弱め、水素化活性のないFeをPtと合金化し、モルデナイトに担時したところ、100℃でもCO転化率がほぼ100%を示し、高温域でも水素化が見られない優れた触媒特性を示した。以上のようにゼオライト細孔内を反応場として利用することで、反応性の極めて高いH_2を主成分とする改質ガス中にわずか1%程度存在するCOを選択的に酸化除去する画期的な性能を持つ触媒が得られた。この成果は改質ガス作動型PEFCの実用化に大きく貢献できるものと考える。